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满足国IV标准的中国石油清洁汽油生产技术

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满足 IV 标准 中国石油 清洁 汽油 生产技术
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第15卷第6期2010年12月哈尔滨理工大学学报JOURNAL OF HARBIN UNIVEBSn'Y OF SCIENCE AND TECHNOLOGYVoL 15 No.6DeC.2010满足国IV标准的中国石 油清洁汽油 生产技术兰 玲1’2, 鞠雅娜2, 钟海军2, 吴平易2(1.中国石油大学化学工程学院,北京102249;2.中国石油石油化工研究院(清洁燃料重点实验室),北京100195)摘要:随着环保法规日益严格,市场对高标准清洁汽油的需求越来越迫切.基于国内外汽油组成特点,提出了我国清洁汽油急需解决的问题以及中国石油清洁汽油生产技术开发的紧迫性,着重介绍了中国石油所采用的国Ⅳ清洁汽油生产技术,包括选择性加氢脱硫技术、选择性加氢脱硫一辛烷值恢复组合技术、催化轻汽油醚化技术、FCC汽油二烯烃硫醚化技术以及碳四烃低温芳构化生产高辛烷值汽油技术等.最后,提出了中国石油国V标准清洁汽油的生产解决方案及技术发展趋势.关键词:中国石油;清洁汽油;FCC汽油;生产技术中图分类号:TF_五24 文献标志码:A 文章编号:1007—2683(2010)06—0102—05PetroChina’S Clean Gasoline Production Technology Meetingthe State Emission Standard IVL4N Lin91一,几f Ya.胍2,ZHONG Hai-jun2,WU Pf愕.yi2(1.College 0f Chemical E咄咖,China University of Petroleum.Beijins 102249,China;2.Petrochemical Research Institute。The Key‰toty of Clean Fuels,PetroChina Company Ltd.。Beijing 100195,China)Abstract:With the stricter environment protection regulations,the need for advanced clean gasoline technolo-gy becomes more urgent.In this paper.the characteristics of gasoline compositions at home and abroad锄七ariaolyzed.The urgent problems for producing clean gasoline in China鹅well as the urgency for development of Pet—roChina§clean gasoline production technology黜presented.The current production technologies for clean gasolinemeeting the State Emission StandardⅣapplied by PetroChina a托described in detail,including the selectivehydredesulfurization(HDS)technology,the combination technology of selective HDS and octane numer recovery,the etherification technology of light cracked naphtha(LCN),the diene thioethertlcation technology of fluid catalyt-ic cracking(vcc)gasoline,and the low·temperature aromatization technology of CA hydrocarbons.Finally,theproduction solution and the technology development trend of PetroChina for producing clean gasoline meeting theState Emission Standard V鼬"proposed.Key words:PetroChina;clean gasoline;FCC gasoline;production technology0 引 言石油作为世界主要能源之一,已成为当今世界经济发展的“血液”.随着全球经济的快速发展,石油需求不断攀升,作为国民经济支柱产业之一的汽车工业发展迅猛,汽车燃料消耗成为世界石油消耗增长的主要动力,但由此造成的大气污染也日益严收搐日期:2010—09—20作者篱介:兰玲(1963一).女.博士研究生,毂授级高级工程师.E·md:laIding@pe咖妇咖.cm万方数据第6期 兰玲,等:满足国IV标准的中国石油清洁汽油生产技术 103重.随着环保意识的不断加强,世界各国纷纷制定日益严格的汽车尾气排放标准及燃油质量标准,欧盟于2005年要求汽油中硫的质量分数小于50斗g/g;美国环保局于2005年要求汽油中硫的质量分数小于50¨g/g,2009年小于10 p.g/g…;我国也制定了与欧洲清洁油品规范基本一致的国III、国IV标准并已逐步实施,其中国lII标准于2009年年底在全国范围内广泛执行,国IV标准于2008年1月1日起在北京率先执行,预计2012年北京将执行更为严格的国V标准.我国汽油与国外汽油组成有很大差异,欧美日等国家FCC汽油约占汽油总体积含量的30%左右,其中80%(质量分数)的硫来自FCC汽油,FCC汽油硫含量高、烯烃含量偏低;而我国汽油构成以FCC汽油组份为主【2 J,其特点是高硫、高烯烃、低芳烃和高辛烷值组份不足.要进一步提高汽油质量满足更加严格的国IV、国V标准,需要同时降低硫含量和烯烃含量,该过程又带来辛烷值的损失,加剧了炼厂辛烷值不足的矛盾.采用单一的催化汽油加氢脱硫技术难以同时解决上述问题。因此我国汽油质量升级面临的任务更加艰巨。发展FCC汽油的加工处理新技术、生产出更加环保的高品质清洁汽油就变得非常重要.1 国内外清洁汽油生产技术发展概况清洁汽油生产技术主要包括选择性加氢脱硫技术、加氢处理一辛烷值恢复技术和非加氢脱硫技术.其中,选择性加氢脱硫技术应用最为广泛,国外代表性的选择性加氢脱硫技术主要包括Prime—G+技术¨J、SCANfining技术H1和CDHDS技术,均能生产满足欧IV、欧V标准的清洁汽油,同时辛烷值损失及液体收率损失均较少;加氢处理一辛烷值恢复技术,如ISAL技术、OCTGAIN技术等,虽能生产低烯烃、高辛烷值的清洁汽油,但由于操作温度和氢耗相对较高,并且收率损失等问题,工业应用不多;此外,临氢吸附脱硫技术(S—zo南)具有脱硫率高、辛烷值损失小、操作费用低、氢耗少等特点,也已工业应用.由于国内外油品组成、装置结构及产品需求差异较大,国外先进技术在国内应用还有待进一步研究.近年来,国内各大研究机构开发了一系列适合我国清洁汽油生产的加氢技术,主要有:中石油开发的选择性加氢脱硫技术、选择性加氢脱硫一辛烷值恢复组合技术;中石化石油化工科学研究院开发的RSDS技术‘51和RIDOS技术,抚顺石油化工研究院开发的OCT—M技术‘6I、OCT—MD技术及FRS技术‘71.2 中石油国IV标准清洁汽油生产技术2.1选择性加氢脱硫技术2.1.1 自主研发技术——催化汽油选择性加氢脱硫技术 ~针对我国FCC汽油硫高、烯烃高及高辛烷值组份不足的实际情况,中国石油石油化工研究院以脱硫保汽油收率,减少辛烷值损失为技术目标,开发了选择性加氢脱硫技术,旨在解决中石油国IV标准清洁汽油生产问题.选择性加氢脱硫技术不同于常规加氢脱硫技术之处在于它尽可能在加氢脱硫的同时,尽量减少烯烃饱和,主要是针对含硫化合物,特别是含硫化合物和烯烃的选择性加氢,即在含硫化合物通过选择性加氢转换成烷烃和H:S的情况下,尽可能减少烯烃加氢饱和反应的发生.催化汽油加氢脱硫发生的主要反应如下:RSH+H2-+RH+H2S (1)RSR’+2H2一RH+R’H+H2S (2)RSSR’+3H2-+RH+R’H+2H2S (3)厂—.、( )+2H厂屹朋ur.,-H2S (4)、S/矿—飞《 》+4H广屺.HIo+H2S (5)、s7该技术从催化汽油加氢脱硫发生的主要反应出发,催化剂采用Co和Mo为活性组分,通过往催化剂中添加助剂改善活性金属与载体(A120,)的结合力,增加有利于提高催化剂选择性的金属活性相的生成,控制催化剂上的加氢活性点和脱硫活性点,提高催化剂加氢脱硫选择性.针对原料性质不同,可采取切割分馏工艺流程(图1)和全馏分加氢工艺流程(图2),实现国IV标准清洁汽油的生产.2007年首次在中石油玉门炼化总厂进行工业试验(至今已平稳运行21个月),2009年在大连石化进行工业试验,目前已成功完成两套装置的工业试验标定.工业试验结果表明:针对处理高硫、高烯烃的催化汽油(玉门FCC汽油烯烃体积分数为53.9%),采用切割分馏工艺流程,可直接生产硫质量分数小于50彬g的清洁汽油。研究法辛烷值损失为1.2个单位;针对低硫、低烯烃含量的FCC汽油(大连FCC汽油),采用全馏分加氢工艺流程处理,可直接生产万方数据104 哈尔滨理工大学学报 第15卷硫质量分数小于50彬g的国IV标准清洁汽油.预计2010年11月,该技术将在乌鲁木齐石化公司60万n屯/年汽油加氢装置上进行工业应用,生产国Iv标准清洁汽油.与国内外其他技术相比,该技术具有处理FCC汽油工艺流程灵活,原料适应性强,反应条件缓和(反应温度与同类技术相比低10一30℃),脱硫率高,辛烷值损失小,液收高等优点,可为企业生产国IV标准清洁汽油提供技术保障.轻汽油FCC汽油£==今圈1切捌分馏工艺流疆全馏分FCC汽油 正=====》上选择性加氧脱硫丫圈2全馏分加氯工艺流程2.1.2国外引进技术1)Prime—G+技术.Prime—G+技术由Axerm公司开发,是在前一代技术Prime—G基础上改进而来的选择性加氢脱硫技术。于2000年开始投入工业化应用,市场占有率最高,全球已有180余套装置获得许可,是工业应用最为广泛的汽油加氢技术.该技术采用简单固定床反应器,一般为两段工艺旧J,主要由3个主要部分组成,即原料选择性预加氢、分馏塔和选择性加氢脱硫(HCN HDS)装置,工艺流程见图3.在我国,中石油大港石化公司首次引进Prime—G+工艺技术,新建l套75万彬年催化汽油加氢脱硫装置.于2008年5月成功投产.该装置在加工处理硫质量分数不超过120 gg/g的FCC汽油时,产品硫质量分数为19彬g,脱硫率84%,烯烃饱和2.6个单位,辛烷值损失(ARON)为o.4,可以直接生产国Ⅳ清洁汽油调和组分。具有很好的脱硫选择性和保辛烷值性能.2008年6月,中石油引进的第二套蹦啦一G+工艺技术在锦西石化公司120万吨/年催化汽油加氢脱硫装置上一次开车成功,可以生产符合国IV质量指标的汽油.此外,中石油引进了第三套Prime—G+技术,将应用于兰州石化公司180万吨/年催化汽油加氢脱硫装置.汽油产品圈3 Prime-G+技术工艺流程图2)CDHydro/CDHDS技术.CDHydro/CDHDS技术由美国CDlECH公司开发,包括两个催化蒸馏塔.FCC汽油在第一段催化蒸馏塔内蒸馏与加氢脱硫同时进行,轻馏分中的硫醇和双烯在催化剂和临氢条件下进行硫醚化反应,形成高沸点硫化物进入重馏分,从而将轻馏分中的硫除掉,同时剩余的二烯烃进行选择加氢。而烯烃饱和可控制到很低程度。减少了氢耗,硫醇质量分数低于l彬g的C,或C,、C。馏分从塔顶馏出,因而省去常规的催化氧化脱硫醇与固定床选择加氢工序;催化蒸馏塔底重汽油馏分迸一步进行催化蒸馏,大部分汽油作为塔顶产品.该技术利用其催化蒸馏设备的特点,选择适合的操作条件来控制选择性加氢脱硫的效果,是目前国外水平较高的脱硫技术,具体工艺流程见图4.圈4 CD Hydto/CD如略技术工艺漉程圈但其设备结构相对复杂,催化剂藏量小,装卸困难.催化蒸馏与加氢脱硫两反应塔调整非常复杂,不适合加工原料切换频繁的企业.在我国,2009年底中石油格尔木炼油厂引进了CDHydro/CDHDS技术,处理格尔木炼油厂催化汽油,装置设计规模为25万吨/年,装置主要由轻汽油分离与选择性加氢、重汽油脱硫、轻汽油醚化、C,烯烃骨架异构化及公用工程部分组成。目前装置处于调整过程中.万方数据第6期 兰玲,等:满足国IV标准的中国石油清沽汽油生产技术 1052.2选择性加氢脱硫——辛烷值恢复组合技术该技术由中国石油石油化工研究院和抚顺石化公司共同开发,通过辛烷值恢复技术(芳构化)和选择性加氢脱硫技术串联,使生成油中硫和烯烃含量下降的同时,异构烃和芳烃相应得到增加,从而达到汽油在脱硫、降烯烃的同时,辛烷值不损失或有小幅提高的目的,提高炼厂经济效益.该组合技术于2009年在大连石化公司20万吨/年加氢改质装置装剂开车一次成功,其工艺流程见图5.工业试验标定结果显示,采用全馏分加氢脱硫工艺流程,大连石化全馏分催化汽油中硫的平均质量分数为158恤g/g,烯烃的平均体积分数为48%,RON平均92.1,全馏分汽油加氢后,汽油中硫质量分数下降到44¨g/g,烯烃体积分数降至28.8%.下降了19.2个单位.芳烃体积分数由17.0%增加到20.9%,增加了3.9个单位,RON平均损失0.7个单位,MON上升0.6个单位,液体质量收率99%以上,可直接生产满足国Iv标准的清洁汽油调和组分,取得了较好的工业试验结果,成功助力中石油炼厂稳定生产国IV标准清洁汽油.全馏分FCC汽油 E=====》上_-王 选罔 择性加氢脱t二 硫T图5选择性加氧脱硫一辛烷值恢复组合技术工艺流程图2.3催化轻汽油醚化技术该技术由中国石油石油化工研究院与中国石油大学合作开发.工艺流程图如图6所示,首先将催化裂化全馏分汽油分成轻重两组份,轻汽油中的叔碳烯烃与甲醇进行醚化反应生成高辛烷值的醚类化合物,然后与重汽油调和得到所需产品.整个工艺系统由轻汽油分离单元、选择性加氢脱出二烯烃单元、醚化单元和甲醇回收单元组成. ◆岍匡圈6催化轻汽油醚化技术工艺流程圈催化轻汽油醚化技术反应原理为:催化轻汽油中的C,/C。叔碳烯烃与甲醇进行醚化反应i—C5=4-CH30H一+MTBE (6)i—C6=+CH30H_+TAME (7)该技术通过将重汽油与加氢脱硫技术有机衔接,形成催化汽油改质的成套工业技术,可达到降低汽油烯烃含量,提高汽油辛烷值的目的.试验结果表明,采用催化轻汽油醚化技术处理不同的催化汽油,烯烃体积分数降低9%一12.5%个百分点,RON提高l—1.5个单位,调合汽油的质量收率为103%一104.4%.该技术工艺条件温和,易于工业实施。催化剂具有使用温度低、进料空速高、选择性高的优点,可降低FCC汽油中的烯烃含量,提高FCC汽油辛烷值,将低价值的甲醇转化为高价值的汽油,增加汽油收率,工业应用前景广阔.近期将在中石油炼厂醚化装置上进行工业试验.2.4 FCC汽油二烯烃硫醚化技术该技术由中国石油石油化工研究院开发,主要包括低碳数硫醇与二烯烃反应生成高碳数的硫醚类物质,二烯烃的饱和、烯烃的双键异构三个反应.可大幅降低轻汽油的硫含量,将轻汽油中的硫质量分数控制在10∥g以内,全馏分汽油辛烷值略有增加.在产品目标不变的情况下,提高轻重汽油的切割温度,使加氢脱硫处理的重汽油量减少以及重汽油中的烯烃含量减少,从而减少重汽油加氢脱硫过程带来的辛烷值损失.同时,由于剩余的双烯容易发生聚合反应生成胶质或其它一些容易造成催化剂生焦的前驱物。二烯烃硫醚化催化剂还可将这部分双烯烃加氢为单烯烃,给下游装置提供更加洁净的进料,延长下游装置的开工周期.在反应温度160℃,进料空速5.0 h~,压力2MPa。氢油比10的操作条件下,该二烯烃硫醚化催化剂可将原料中的硫醇硫质量含量由36斗g/g降至3彬g,硫醇转化率达到91.7%;双烯值由3.17降至0.63。双烯饱和率为80%.经过720小时的运转。加氢产品的硫醇含量稳定,催化剂表现出良好的稳定性.该技术为国V清洁汽油生产开辟了一条重要技术途.2.5碳四烃低温芳构化生产高辛烷值汽油技术该技术由中国石油石油化工研究院与大连理工大学合作开发。旨在解决中国石油集团公司所属炼化企业碳四资源的有效利用问题.其采用纳米ZSM一5分子筛新材料研制出的催化剂,能有效解决国内外长期困扰在低碳烃芳构化催化剂积炭失活快的万方数据106 哈尔滨理工大学学报 第15卷科学技术难题上取得了突破性进展,催化剂适合于 中石油将从我国国V标准清洁汽油生产技术碳四芳构化长周期运行和实现固定床催化反应工 面临的瓶颈出发,加强现有清洁汽油生产技术的不艺,使碳四烃通过烯烃芳构化的反应过程生产高辛 断升级研究,优化催化剂配方,加快工艺流程的优化烷值清洁汽油调和组分联产乙烯裂解原料,是一条 研究及组合工艺研究,根据炼厂装置结构及原料组最大规模有效利用碳四烃的炼化一体化新技术,显 成特点,有针对性的进行技术的有机组合,大力发展示出良好的工业化应用前景. 选择性加氢脱硫一辛烷值恢复技术及加氢一非加氢该技术以炼厂或化工厂副产的碳四为原料,在 组合技术,进一步提高中石油清洁汽油生产技术水200 mL试验装置上,在反应温度360~410℃、反应 平,满足企业对高标准清洁汽油生产技术的需求,推压力1.6~2.0 MPa、进料空速0.9~1.2 h一的临氢 进中石油综合性国际能源公司建设.工艺操作条件下,碳四烃在纳米ZSM一5分子筛催化剂上进行芳构化反应,可使混合碳四烃中的烯烃 参考文献:转化率达99%以上;液化气质量分数约49%,是很 [1】吕家欢·清洁燃料生产技术选择[J]_当代石油石化,2006,好的裂解制乙烯原料;C,一205℃汽油组分质量分 ¨¨几o-“’数约45%,汽油的辛烷啬RoN达98~101.催化剂 心1塞薹盖;.蒜黼,然篱嚣王艺研究单程运行周期超过1200 h以上.碳四低温芳构化生 r3 3 DEBUISSCHERT Q。NOCCA J L.JEAN.PAUL C.Prime.G+产高辛烷值汽油工艺技术实现工业化应用,既解决TM:The Key t0 FCC Gasoline Desulfurization[C]//Pmeeedi,碑了炼化企业副产碳四的利用问题,提高了碳四的附 ofthe Interfaces 2002 Conference,Budapest·2002:133—141·加值;同时也生产出了高辛烷值汽油调和组分和优 [4]KAuFMANN T G,KALDOR A·STUNTZ M c·n a1.catalysi。质的乙烯裂解原料,为碳四资源大规模工业利用开::琶:j盎麓:);:二0一眦i硼Fu山¨L发出一身毛新途径. [5】朱渝。王一冠,陈巨星,等.催化裂化汽油选择性加氢脱硫技术(RSDS)工业应用试验[J].石油炼制与化工。2005,363 结语 (12):6—10.[6] 段为宇.赵乐平,刘继华,等.催化裂化汽油选择性加氢脱硫基于我国汽油组成、炼厂装置结构特点,结合清 篓考暨T--M的工业应用[1]·炼油技术与工程’2006,36洁油品市场需求,经过中国石油科研人员的长期钻 [7]≥小虎.,黄磊,赵乐平。等.nts全馏分Fcc汽油加氢脱硫研和不懈努力,已开发出一系列清洁汽油生产技术, 技术开发及工业应用[J].当代化工,2007,36(1):37—39.能够满足国内炼厂对国IV标准清洁汽油的生产需 [8]廖健.刘文全.优质清洁汽油生产技术进展[J].当代石油求,但我国国V标准汽油生产在未来发展中将面临 石化,2002,10(5):28—32·诸多挑战. (编辑:王萍)—+·—..—-..—+呻呻—+—+—+—+—+呻斗-+-+—+—+—+斗·+—+—+-_.—·+—+·+-_.———-—+-+—_—·■—·..—-■—呻呻·+——卜-..—·■--..—二■——■·—_.——+—·-●~I上接第101页)算法由于结合了形态滤波的全方位多角度结构元特性,使得在滤除噪声和保护图像的几何结构等细节方面相对于传统滤波器均有较大的提高,具有更好的滤波效果,而且本文的滤波算法简单,易于实现.下一步研究内容是在现有算法基础上如何更好的保持图像细节.参考文献:[1】SERRAJ.Image Amlysis and Mathematical Morphology[M].NY:Academic.1982.[2】 高智民.汤建良.图像形态学中的拓扑结构[J].深圳大学学报:理丁版,2007。24(2):217—220.[3】 赵婷婷.苑惠娟.邹纯宏.基于小波变换的图像边缘检测的改进阈值设定[J].啥尔滨理工大学学报,2007,12(3):4-6.[4】胡春华。王慕坤.一种基于分块的小波编码图像压缩技术[J].哈尔滨理工大学学报,200'/,12(4):18—21. .[5】 MARAGOS P。SCHAFER R W.Morpholo西cal Filters.part 11:Their Relations to Median,Order SuIliglic and Stack Filters[J】.Aeousties,Speech and Si酬Proce∞mg,IEEE Trans.1987(8):1170一ll斛.[6】赵春晖.王伟.全方位多结构元形态滤波器[J】.中国图像形态学报。1997,2(7):500—503.[7】 马义德.张样光.样淼.基于多结构元广义形态滤波的改进算法[J].电子科技大学学报,2004.33(4):391—394.[8】马义德,杨毒。李康.一种全方为多角度自适应形态滤波器及其算法[J】.通信学报.2004。25(9):硒一92.(编辑:王萍)万方数据满足国IV标准的中国石油清洁汽油生产技术作者: 兰玲, 鞠雅娜, 钟海军, 吴平易, LAN Ling, JU Ya-na, ZHONG Hai-jun, WU Ping-yi作者单位: 兰玲,LAN Ling(中国石油大学化学工程学院,北京,102249;中国石油石油化工研究院(清洁燃料重点实验室),北京,100195), 鞠雅娜,钟海军,吴平易,JU Ya-na,ZHONG Hai-jun,WUPing-yi(中国石油石油化工研究院(清洁燃料重点实验室),北京,100195)刊名: 哈尔滨理工大学学报英文刊名: JOURNAL OF HARBIN UNIVERSITY OF SCIENCE AND TECHNOLOGY年,卷(期): 2010,15(6)参考文献(16条)1.廖健;刘文全 优质清洁汽油生产技术进展[期刊论文]-当代石油石化 2002(05)2.吕家欢 清洁燃料生产技术选择 2006(3)3.秦小虎;黄磊;赵乐平 FRS全馏分FCC汽油加氢脱硫技术开发及工业应用[期刊论文]-当代化工 2007(01)4.冯翠兰.曹祖宾.徐贤伦.班红艳.龚望欣 催化裂化汽油降烯烃工艺研究进展 2002(2)5.段为宇;赵乐平;刘继华 催化裂化汽油选择性加氢脱硫技术OCT一M的工业应用[期刊论文]-炼油技术与工程2006(05)6.DEBUISSCHERT Q.NOCCA J L.JEAN-PAUL C Prime-G+TM:The Key to FCC Gasoline Desulfuriretiron 20027.朱渝;王一冠;陈巨星 催化裂化汽油选择性加氢脱硫技术(RSDS)工业应用试验[期刊论文]-石油炼制与化工2005(12)8.KAUFMANN T G.KALDOR A.STUNTZ M C Catalysis Science and Technology for Cleaner Transportation Fuels2000(1)9.KAUFMANN T G;KALDOR A;STUNTZ M C Catalysis Science and Technology for Cleaner Transportation Fuels[外文期刊] 2000(01)10.朱渝.王一冠.陈巨星.王佩琳 催化裂化汽油选择性加氢脱硫技术(RSDS)工业应用试验 2005(12)11.DEBUISSCHERT Q;NOCCA J L;JEAN-PAUL C Prime-G+TM:The Key to FCC Gasoline Desulfuriretiron 200212.段为宇.赵乐平.刘继华.刘晓欣.王艳涛 催化裂化汽油选择性加氢脱硫技术OCT-M的工业应用 2006(5)13.冯翠兰;曹祖宾;徐贤伦 催化裂化汽油降烯烃工艺研究进展[期刊论文]-抚顺石油学院学报 2002(02)14.秦小虎.黄磊.赵乐平.段为宇.刘继华 FRS全馏分FCC汽油加氢脱硫技术开发及工业应用 2007(1)15.吕家欢 清洁燃料生产技术选择[期刊论文]-当代石油石化 2006(03)16.廖健.刘文权 优质清洁汽油生产技术进展 2002(5)本文链接:http://d.g.wanfangdata.com.cn/Periodical_heblgdxxb201006025.aspx
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