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基于模式搜索的光谱消光粒径分布反演算法的研究

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基于 模式 搜索 光谱 粒径 分布 反演 算法 研究
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第33卷,第3期光谱学与光谱分析Vol.33,No.3,pp6186222013年3月SpectroscopyandSpectralAnalysisMarch,2013 基于模式搜索的光谱消光粒径分布反演算法的研究王丽,孙晓刚哈尔滨工业大学自动检测与过程控制系统研究所,黑龙江哈尔滨150001摘要发展快速有效的反演算法用于粒径分布的重建是颗粒测量领域重要的研究课题之一。在光谱消光法粒径测量中,提出将模式搜索算法用于独立模式下粒径分布的重建,同时引入Tikhonov平滑泛函构建算法的目标函数,为保证搜索过程的快速性和准确性,设计了关于初始点的优选策略。利用该算法测量国家标准颗粒体积平均直径的相对误差为3.14%,不超过国家标准物质局给出的±8%的范围,且粒径分布宽度合理,没有明显展宽和伪峰现象。与PhillipsTwomey方法和遗传算法的对比结果表明,在综合考虑反演精度和反演时间条件下,该算法具有明显优势,更适合于快速准确的现场测量,具有较好的应用前景。关键词粒径分布;光谱消光;反演算法;模式搜索;测量中图分类号:TH744,O436  文献标识码:A   犇犗犐:10.3964/j.issn.10000593(2013)03061805收稿日期:20120805,修订日期:20121122基金项目:国家自然科学基金项目(61071036)资助作者简介:王丽,女,1978年生,哈尔滨工业大学自动检测与过程控制系统研究所博士研究生email:lwanghit@yeah.net引言光谱消光法因其原理简单,快速,能实现纳米至微米级颗粒系的测量而备受关注,特别是随着在线粒度监测需求日益迫切,已逐渐显示出较大发展空间和应用潜力[1,2]。光谱消光粒径测量方法分为独立模式算法和非独立模式算法。比较而言,独立模式算法不需要任何先验信息,更加普适,客观[3]。目前已经发展了多种独立模式下的粒径分布反演算法,每种算法都有各自的应用背景和局限性。传统算法如PhillipsTwomey方法,Chahine迭代,共轭梯度法等广泛应用于各类粒径测量中,但存在如目标函数及导数计算复杂,抗噪声能力差及多峰粒径重建困难等问题。近年来,遗传算法、模拟退火法等智能算法也已用于解决粒径测量问题。与传统方法相比,智能算法具有很好的全局搜索和抗噪声能力,但进化速度慢,计算费时费力等缺点突出[47]。发展快速有效的反演算法用于粒径测量一直是国内外学者热门的研究课题之一。本工作将模式搜索用于光谱消光法粒径分布的重建,引入Tikhonov平滑泛函构建算法的目标函数。同时为保证算法快速准确的收敛,设计了关于初始点的优选策略。模式搜索法的突出优势是既不需要像很多传统方法那样计算梯度信息,也不像智能算法那样需要进行复杂的种群选择和迭代,因而使反演计算更加简便高效[8]。1 颗粒粒径分布重建的基本原理11 目标函数的确定光谱消光法粒径测量的基本原理遵循LambertBeer定律。在颗粒浓度满足不相关单散射的前提下,对于具有一定尺寸范围的多分散颗粒系满足关系式[1]ln犐犐()0λ犻=-32犔犖犇∫犇max犇min犙ext(λ犻,犿,犇)犳(犇)犇d犇犻=1,2,…,犛(1)式中:(犐/犐0)λ犻为消光值,由实际测量得到。犔为颗粒系厚度,犖犇为粒子总数,犛为入射波长数。犙ext(λ犻,犿,犇)为消光系数,是粒径犇、波长λ及复折射率犿的函数。犳(犇)为待求的体积频度分布函数。用数值积分方法将式(1)离散,可得如下矩阵表示的线性方程组犈=犃犳(2)式中,犈=[ln(犐/犐0)λ1,…,ln(犐/犐0)λ犛]T,消光矩阵犃的各元素为犃犻犼=-3犔犖犇犮犼犙ext(λ犻,犿,犇犼)/(2犇犼),(犻=1,…,犛;犼=1,…,犖),犖为粒径的分档数。犮犼为数值积分系数。待求体积频度分布函数为犳=[犳(犇1,…,犳(犇犼)]T。一般而言,粒径分布重建问题可直接归结为测量与反演得到的消光光谱之间的最小二乘问题。然而由于消光矩阵犃中核函数犙ext随犇的变化是一个复杂的振荡函数,导致线性方程组高度病态,求解很不稳定。为克服病态性,引入Tikhonov平滑泛函构建目标函数φ(犳)为[9]φ(犳)=min{‖犈-犃犳‖2+α‖犳‖2}(3)式中,α为正则化参数,用于调节残余误差‖犈-犃犳‖2与正则化项‖犳‖2之间的相对权重。另外,考虑到具体实际应用,还应附加一些物理约束条件∑犖犼=1犳(犇犼)=1,0≤犳(犇犼)≤1(4)因此,粒径分布重建问题首先被转化为求目标函数的最小化问题,Tikhonov平滑泛函用于该目标函数的构建,在此基础上,利用改进的模式搜索算法进行该最小化问题的求解。12 模式搜索算法模式搜索算法是一种直接求解法,不需要目标函数的梯度等辅助信息,只需建立简单的目标函数即可,算法示意图如图1所示。算法从当前迭代中心点狓犽开始,预先给定步长放大因子η>1和收缩因子β∈(0,1),在从点狓犽到点狓犽+1的轴向移动中,先从狓犽作为参考点狔出发,依次沿轴向的单位正交向量犱1,…,犱狀做变步长δ(犽)1,…,δ(犽)犼的探测性移动,若狓犽迭代成功,则下次迭代从临近点狓′=狓犽+η(狓犽-狓犽-1)进行。若狓′坐标搜索成功,置狓犽+1=狓′,并从狓犽+1开始新的迭代;否则,坐标搜索在狓犽展开。若在狓犽不成功,则坐标搜索在狓犽-1展开,并且步长缩减(δ(犽)犼=βδ(犽)犼)。若在狓犽-1仍然不成功,回溯并重复上述过程[1012]。需要指出的是模式搜索算法虽具有很强的搜索能力,但其搜索结果易受初始点的影响,为此,设计了关于初始点的犉犻犵1 犛犮犺犲犿犪狋犻犮狅犳狆犪狋狋犲狉狀狊犲犪狉犮犺犿犲狋犺狅犱优选策略。即在确定最优初始点之前,先运行候选初始点的优选程序,将随机产生的系列初始点及根据相关实验和文献得到的经验初始点均作为候选初始点狔犻(狓犻=犳犻=(犳1,犻,…,犳犖,犻)),计算所有候选点的目标函数值φ(犳犻),能够使目标函数值最小的候选初始点即为优选的初始点狔(狓0=犳0)。优选策略不仅能够保证模式搜索快速地收敛,而且能够保证较高的反演精度。2 仿真结果及分析算法的性能首先通过2.2GHzCPU计算机数值模拟验证。为接近实际测量,模拟中每个波长下的消光值均引入一定的随机噪声。仅以粒径分布服从常见RR分布为例。犳(犇)犚犚狊=犽犇×犇()犇犽-1×exp-犇()犇[]犽(5)犳(犇)犚犚犫=狀犽1犇1×犇犇()1犽1-1×exp-犇犇()1犽()[]1+(1-狀)犽2犇2×犇犇()2犽2-1×exp-犇犇()2犽()[]2(6)式中下标犚犚狊和犚犚犱分别代表单峰和双峰RR分布,犇,犽,犇1,犽1,犇2,犽2,狀为特征参数,0≤狀≤1。图2为粒径服从单峰RR分布的颗粒系采用本算法得到的反演结果。为便于说明,同时给出了常用的反演算法,PhillipsTwomey(PT)方法和遗传算法(GA)得到的反演结果。设定待测颗粒系粒径服从分布(犇,犽)=(3.0,7.55),入射波长选用可见近红外波段的32个波长,粒径范围限定在0.1~10.0μm。正则化参数的确定应采用广义交叉校验(GCV)技术[9]。为客观比较,本算法与GA算法均设置相同迭代数目为1400代。由于GA算法的随机搜索特性,将10次运行结果的平均值作为最终反演结果。图3为粒径服从双峰RR分布的颗粒系采用不同反演算法得到的反演结果。设定待测颗粒系粒径服从分布(犇1,犽1,犇2,犽2,狀)=(2.5,5.9,7.0,10,0.3),参数设置与图2相同,但迭代数目为1800代。犉犻犵2 犐狀狏犲狉狊犻狅狀狉犲狊狌犾狋狊狅犳狆犪狉狋犻犮犾犲狊狑犻狋犺狌狀犻犿狅犱犪犾犚犚犱犻狊狋狉犻犫狌狋犻狅狀狌狊犻狀犵犱犻犳犳犲狉犲狀狋犿犲狋犺狅犱狊(犿=1235+0犻)(a):Norandomnoise;(b):±5%randomnoise;(c):±10%randomnoise从图2和3可以看出,无噪声情况下,三种反演算法重建结果都是令人满意的。峰值位置和高度都能够被准确重建。但存在噪声的情况下,PT算法和GA算法特别是GA算法与预设粒径分布产生较大偏差,同时出现明显伪峰和翘尾现象。比较而言,本算法产生的“毛刺”和偏差较少,反演结果基本令人满意。另外,将三种反演算法的反演误差和时间作比较,列于表1。反演误差ξ定义为设定与反演得到的粒径分布之间的相对均方根误差。ξ=1犛∑犛犼=1[犳pre(犇犼)-犳inv(犇犼)]{}21/21犛∑犛犼=1[犳pre(犇犼)]{}21/2(7)式中,犳pre(犇犼)和犳inv(犇犼)分别为设定粒径分布和反演粒径916第3期光谱学与光谱分析分布。犛为入射波长数。比较可知,独立模式下采用本算法反演误差一般小于20%,反演精度和反演时间均优于GA算法。GA算法的反演误差可进一步降低,但需要运行更多的迭代次数,而这同时会增加相当大的计算成本。另一方面,与传统PT方法相比,本算法的反演时间仍略长,算法仍需进一步改进以降低运算时间,但在稳定性和抗噪声方面,本算法优于传统PT方法特别是针对多峰粒径分布重建的情况。另外,还研究了其他常见颗粒(如烟尘、雨滴)采用不同反演算法得到的粒径分布反演结果,结论与上述相似,限于篇幅,没有具体列出。总结起来,综合考虑反演精度和反演时间,改进的模式搜索算法在颗粒粒径分布重建方面具有明显优势,更适合于快速准确的现场测量,具有很好的应用前景。犉犻犵3 犐狀狏犲狉狊犻狅狀狉犲狊狌犾狋狊狅犳狆犪狉狋犻犮犾犲狊狑犻狋犺犫犻犿狅犱犪犾犚犚犱犻狊狋狉犻犫狌狋犻狅狀狌狊犻狀犵犱犻犳犳犲狉犲狀狋犿犲狋犺狅犱狊(犿=1235+0犻)(a):Norandomnoise;(b):±3%randomnoise:(c):±8%randomnoise犜犪犫犾犲1 犆狅犿狆犪狉犻狊狅狀狅犳犻狀狏犲狉狊犻狅狀犲狉狉狅狉犪狀犱犻狀狏犲狉狊犻狅狀狋犻犿犲狌狊犻狀犵犱犻犳犳犲狉犲狀狋犿犲狋犺狅犱狊峰值情况比较项随机噪声a/%PT方法GA方法本法单峰分布(3.07.55)反演误差ξ±00.05120.19760.0470±50.20030.25680.1397±100.28070.29540.2074反演时间/s51.3307b146双峰分布(2.55.97.0100.3)反演误差ξ±00.66900.23580.1116±30.24120.29550.2042±80.32190.28970.2231反演时间/s51.4384b185Note:a:Randomnoiseisaddedtoeachextinctionvalueatallwavelengths;b:InversiontimeconsumedbyasinglerunofGA3 结果与讨论用本算法对国家标准物质进行实际测量。实验以卤素灯(HL2000,OceanOptics,Inc)作为光源,利用光纤光谱仪(USB650,OceanOptics,Inc)形成不同波长单色光,可探测光谱范围为0.35~1.0μm。实际测量结构示意图如图4所示。实验装置如图5所示。实验用标准聚苯乙烯颗粒由核工业北京化工冶金研究院提供,标称体积平均直径为5.06μm。将其均匀悬浮在样品池中形成单分散颗粒系,相对复折射率为m=1.235。选取的入射波长与测得光强数据如图6所示,光强数据已归一化处理。犉犻犵4 犛犮犺犲犿犪狋犻犮狅犳犿犲犪狊狌狉犲犿犲狀狋狊狔狊狋犲犿犫犪狊犲犱狅狀狊狆犲犮狋狉犪犾犲狓狋犻狀犮狋犻狅狀狋犲犮犺狀犻狇狌犲犉犻犵5 犘犺狅狋狅犵狉犪狆犺狅犳犿犲犪狊狌狉犲犿犲狀狋狊狔狊狋犲犿犉犻犵6 犚犲犾犪狋犻狅狀狊犺犻狆犫犲狋狑犲犲狀狑犪狏犲犾犲狀犵狋犺犪狀犱犾犻犵犺狋犻狀狋犲狀狊犻狋狔相同计算条件下,采用PT算法,GA算法和本算法得到的粒径分布反演结果如图7所示。计算得到三种反演算法的026光谱学与光谱分析第33卷Sauter平均粒径犇32分别为4.851,4.897和5.219μm,与标称直径之间的相对误差分别为-4.13%,-3.22%和+3.14%,处于同一误差水平,符合国家标准颗粒直径偏差小于±8%的要求。但进一步分析粒径宽度分布情况发现,采用PT算法和GA算法的粒径分布宽度出现了不同程度的展宽现象,同时存在较为明显的伪峰。而采用本文算法得到的粒径分布宽度较为合理,没有明显的展宽和伪峰现象出献,反演结果符合颗粒单分散的特性,较准确的实现了实际颗粒的粒径测量。犉犻犵7 犐狀狏犲狉狊犻狅狀狉犲狊狌犾狋狊狅犳狊狋犪狀犱犪狉犱狆狅犾狔狊狋狔狉犲狀犲犾犪狋犲狓狆犪狉狋犻犮犾犲狊狌狊犻狀犵犱犻犳犳犲狉犲狀狋犿犲狋犺狅犱狊(a):PTmethod;(b):GAmethod;(c):Proposedmethod4 结论将模式搜索算法与Tikhonov平滑泛函相结合用于光谱消光法颗粒粒径分布的重建。为保证模式搜索算法快速准确的收敛,同时设计了关于初始点的优选策略。改进的模式搜索算法在反演时间上比遗传算法能够在短时间内得到理想反演结果,在稳定性和抗噪声能力方面优于传统PhillipsTwomey方法。本算法在数值模拟中测量误差达10%时仍有很高精度,单峰反演时间小于146s,双峰反演时间小于185s。模拟和实验结果表明,更适合于快速准确的实际颗粒粒径测量,具有很好的应用前景。犚犲犳犲狉犲狀犮犲狊[1]WANGNaining(王乃宁).OpticMeasurementTechnologyofParticleSizeandItsApplication(颗粒粒径的光学测量技术及应用).Beijing:AtomicEnergyPress(北京:原子能出版社),2000.212.[2]XUFeng,CAIXiaoshu,SUMingxu,etal(徐峰,蔡小舒,苏明旭,等).JournalofPowerEngineering(动力工程),2009,29(3):254.[3]ZuoHY,LiuQJ,WangJY,etal.OpticsLetters,2010,35(9):1380.[4]KandlikarM,RamachandranG.J.AerosolSci.,1999,30:413.[5]RieflerN,WriedtT.Part.Part.Syst.Charact.,2008,25:216.[6]YANJianhua,HUANGQunxing,MAZengyi,etal(严建华,黄群星,马增益,等).ActaMetrologicaSinica(计量学报),2005,26(1):86.[7]DUANYali,SURongguo,SHIXiaoyong,etal(段亚丽,苏荣国,石晓勇,等).SpectroscopyandSpectralAnalysis(光谱学与光谱分析),2012,32(6):1562.[8]TorczonV.SIAMJ.Optm.,1997,7:1.[9]DoicuA,TrautmannT,SchreierF.NumericalRegularizationforAtmosphericInverseProblems.SpringerPraxisPress,2010.[10]HUANGTianyun(黄天云).ChineseJ.Computers(计算机学报),2008,31(7):1200.[11]CHUNJing,WUYulie,DAIYifan,etal(淳静,吴宇列,戴一帆,等).OpticsandPrecisionEngineering(光学精密工程),2006,14(2):236.[12]AudetC,DennisJE.SIAMJ.Optm.,2000,11:573.犚犲狊犲犪狉犮犺狅狀犘犪狋狋犲狉狀犛犲犪狉犮犺犕犲狋犺狅犱犳狅狉犐狀狏犲狉狊犻狅狀狅犳犘犪狉狋犻犮犾犲犛犻狕犲犇犻狊狋狉犻犫狌狋犻狅狀犻狀犛狆犲犮狋狉犪犾犈狓狋犻狀犮狋犻狅狀犜犲犮犺狀犻狇狌犲WANGLi,SUNXiaogangDepartmentofAutomationMeasurementandControl,HarbinInstituteofTechnology,Harbin 150001,China犃犫狊狋狉犪犮狋 Developmentofrapidandefficientinversionmethodsforretrievalofparticlesizedistribution(PSD)isanimportantsubjectofresearcheffort.ThemainintentionofthepresentpaperistodeveloppatternsearchmethodcombinedwithTikhonovsmoothingfunctionalforthedeterminationofunparameterizedshapeindependentPSDinspectralextinctiontechnique.Toen126第3期光谱学与光谱分析sureagoodrapidityandaccuracyofthewholesearchprocess,acompetitivestrategywasalsodesigned.Theinversionresultsforstandardsphericalpolystyrenesamplesusingtheproposedmethodshowthattherelativeerrorforvolumemeandiameteris3.14%whichdoesnotexceedtherangeof±8%specifiedbytheNationalBureauofStandardReferenceMaterialofChina.Moreover,thebreadthoftheinversedPSDissatisfiedandtherearenotobviousartifactpeaks.WhencomparedwithPhillipsTwomeymethodandgeneticalgorithm,themodifiedpatternsearchmethodhasadvantagesconcerningtheinversionprecisionandinversiontime,whichmakestheproposedmethodmoresuitableforquickandaccuratemeasurementofparticlesizing.犓犲狔狑狅狉犱狊 Particlesizedistribution;Spectralextinction;Inversion;Patternsearch;Measurement(ReceivedAug.5,2012;acceptedNov.22,2012)欢迎投稿欢迎订阅欢迎刊登广告《冶金分析》2013年征订启事国内统一刊号:CN112030/TF     国际标准刊号:ISSN10007571国际CODEN:YEFEET邮发代号:82157国外代号:1579M京海工商广字第8024号作为冶金领域中权威的分析技术专业期刊,《冶金分析》的办刊宗旨是为广大冶金分析测试工作者搭建学术交流平台。《冶金分析》由中国钢研科技集团有限公司(钢铁研究总院)和中国金属学会合办,国际钢铁工业分析委员会(ICASI)支持。自1981年创刊以来,《冶金分析》以高度的创新精神和严谨的科学态度,动态反映冶金领域分析测试新技术、新方法、先进经验,报导研究成果,发表综述文章,并介绍国内外冶金分析动态等。适合于冶金、矿山、石油、化工、机械、地质、环保、商检等部门技术人员和大专院校师生参考。《冶金分析》20世纪90年代初期就为美国工程索引EI数据库收录,目前被美国《化学文摘》、美国《化学文摘》2009年引文频次最高的1000种期刊表(即千刊表)、美国《剑桥科学文摘》、Scoups数据库(Elsevier公司出版的文摘和引文数据库)、英国《皇家化学学会系列文摘》之《质谱学通讯(增补)》、荷兰《文摘与引文数据库》、美国《乌利希期刊指南》、《日本科学技术振兴机构数据库》等国际检索系统收录。同时,《冶金分析》是中国科技论文统计源期刊、中国科学引文数据库的核心库期刊、全国中文核心期刊,并为中国期刊网、万方数据网等国内知名数据库所收录。为了加强国际间学术交流,促进冶金分析测试技术发展,在国际钢铁工业分析委员会(ICASI)的支持下,一批国外知名专家担任本刊编委。本刊将致力于以最快的速度及时发表国内外的最新研究成果。《冶金分析》为月刊,大16开,单期页码为80页,定价15.00元,全年12期,180.00元。全国各地邮局发行,如有漏订的单位和读者,请直接与编辑部联系。欢迎订阅!欢迎投稿!欢迎刊登广告!地址:北京海淀区学院南路76号邮编:100081网址:http://journal.yejinfenxi.cn电话/传真:01062182398/8330/1064Email:yjfx@analysis.org.cn;yejinfenxi@ncschina.com226光谱学与光谱分析第33卷
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