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第五章 同位素地球化学

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地质 储层 沉积 地化 层序地层
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第五章 同位素地球化学地质过程的重要约束因数1、时间2、物质来源3、作用过程同位素地球化学内容提要 同位素年代学基础理论 稳定同位素地球化学基本原理 主要稳定同位素方法与应用§ 1. 子、核素与同位素 原子 (质子 (中子 (电子(成,对于这些基本要素均确定的原子,称为核素 ( 其中的质子数 (Z, of 该核素的原子(序)数,其量值等同于其电子数 (of  而原子数与中子数 (N, 和称该核素的质量数 (A,  具相同质子数、不同质量数 核素 的总和,称为元素的 同位素 ,它们在元素周期表上占据相同的位臵。同位素组成表达式个质子, 6个电子和 14个中子组成自然界碳元素由三个同位素组成:12C、 13C、 14按照原子核稳定性 ) 稳定同位素 放射性同位素(放射成因同位素为重稳定同位素)O O O 181716 U 同时标注了地质上常用的放射性和放射成因同位素 )位素地球化学的学科性质及任务同位素地球化学是研究地球和宇宙体中同位素的 形成 、 丰度 以及在自然作用过程中 分馏和衰变规律 的科学。它是地球化学的一个分支学科。 计时作用 :每一对放射性母、子体同位素都是一只时钟,可以测定各种地质体的年龄。 示踪作用 :利用同位素成分变化指示地质体形成的环境条件、机制,示踪物质来源(稳定同位素分馏、放射性同位素衰变)。 测温 :利用矿物之间稳定同位素的分馏是温度的函数来测定地质过程的温度条件。研究领域:1、同位素地质年代学2、稳定同位素地球化学同位素地质年代学 是根据放射性同位素随时间变化的规律,测定地质体的年龄与活动历史;另外,放射性同位素的示踪,可用来研究地壳、地幔和其他星体的成因与演化;稳定同位素地球化学 是研究地质体中稳定同位素的分布及其在各种条件下的运动规律,并应用这些规律来解释岩石和矿石的形成过程、物质来源及成因等问题。位素地质年代学基本原理一、放射性同位素衰变 放射性衰变:自然界中部分核素在能量上处于不稳定状态 ,自发地 从某一元素的同位素衰变成为另一元素的同位素 , 并伴随各种粒子形式的能量释放的过程称为 放射性衰变 。 发生放射性衰变的同位素称 放射性同位素或母体同位素 。 放射性衰变过程中及最终形成的稳定同位素称为放射成因同位素或子体同位素 。 在自然界中,有些放射性同位素只通过 一次 某一种固定形式的衰变过程就转变为某种稳定同位素,从而停止了放射性衰变,如 87378738-; 而某些放射性同位素,如 23892U、 235923290系列 的 α衰变和 /或重核裂变和 /或 β衰变,形成许多中间过渡的放射性同位素,最终才转化为稳定同位素,结束其放射性衰变过程。• 放射性衰变 的结果是 原子核的质子数和 /或中子数发生变化 ,从某一元素的同位素转变为另一元素的同位素,直至最终转变成为稳定的同位素 ; 放射性同位素经过自然衰变,随时间的推移,母体同位素不断减少,子体同位素不断增加,它是放射性核素原子核的一种特性,不受外界物化条件的影响。• 放射性衰变是引起放射性同位素和放射成因同位素 丰度变化的主要原因,放射性衰变的主要方式有:• 同量异位素 衰变: 电子捕获衰变( +衰变)• 重粒子 衰变( 衰变)• 衰变 原子核中一个中子分裂成为一个质子和一个电子( 即 , 时放出中微子  反应通式为: Y+β -+v+E,其中 衰变结果:原子核内减少一个中子,增加一个质子,质量数不变,核电荷数增加 1,原子序数增加 1,元素变为周期表右侧的相邻元素。如: 87378738 4020 电子捕获衰变 ( +衰变 ) 原子核自发地从 层电子轨道上捕获一个电子(多数为 与一个质子结合转变成一个中子,亦即一个质子转变为一个中子和一个正电子,正电子发射出来就是 +粒子 ;它是 β非可逆反应)。 反应通式为: e→  衰变结果:原子核内减少一个质子,增加一个中子,质量数不变,核电荷数减少 1,原子序数减少 1,元素变为周期表左侧的相邻元素。如: 4019K+e→ 4018以上 873773840190204019018体同位素为同量异位素,故 量异位素 衰变。 放射性母体同位素(重核,原子序数通常大于 83( 放射出 粒子而转变为另一个新的子体核素。 粒子由 2个质子和 2个中子组成,带正电荷+ 2。实际为 称四粒子组。 反应通式为: e→  衰变结果: 原子核内减少 2个质子和 2个中子 ,质量数减少 4,核电荷数减少 2,原子序数减少 2,元素 在元素周期表中向左移动 2格。如: 23892U→ 2349022688222862镭 3. 重粒子 衰变( 衰变)4. 重核裂变重同位素自发地分裂为 2: 238U、 23532 射性衰变定律及放射性同位素定年原理1902年, 有如下性质:(1) 衰变作用是发生在原子核内部的反应,反应结果是由一种核素变成另一种核素;(2) 多数衰变自发地不断进行,并有恒定的衰变比例;(3) 衰变反应不受温度、压力、电磁场和原子核存在形式等物理化学条件的影响;(4) 衰变前和衰变后核素的原子数只是时间的函数。根据放射性同位素以上特性 , 放射性同位素在单位时间内衰变掉的原子数与现存的母核数成正比 。 其数学表达式为 :(1)式中 为放射性同位素的衰变速率 , 也就是单位时间内衰变掉的放射性母体原子数 , 负号表示 式中 λ为衰变速率常数 , 表示单位时间内 放射性核素 的原子发生衰变的概率 ( 它是每个放射性核素的特征值 , 称之为 衰变常数 , 用实验方法测定获得 , 其量纲为 时间单位的倒数 , 如1/年或 1/秒等 。1)式得到 : (2)将 (2)式从 t=0到 t 积分 ,假定 t=0时的 衰变母体 原子数为 :整理后得: 或上式为放射性同位素衰变的基本公式,表明母核原子数为时间 = 即 任何放射性同位素随时间按指数规律衰减 ,这就是 放射性衰变定律 。0 0 0  NN tt →→0根据定义,当 t=时, N=1/2其代入公式 中,两边取对数并整理得:  0 0对于任一放射性同位素体系,放射性核素母体原子衰变完一半所需要的时间称为 半衰期 ,以 表示。半衰期用来衡量放射性母体同位素发生放射性衰变的相对快慢 ,与 λ呈反比关系,衰变常数 λ值愈小,半衰期愈长,发生放射性衰变的速率愈慢,核的寿命也愈长。  0衰变反应 λ(10(资料来源238U→ 206 1971235U→ 2071971232208196340K→ 4097640K→ 40976878797414714306 19801871873 et 19961761765 198814C→ 14N 10730a 962地质上常用的母、子体同位素及其衰变常数、半衰期列表同位素定年原理自然条件 下,同位素放射性衰变过程是 不可逆 的,且其衰变的 速率 及放射性子体的 性质 不受外界的影响。母 应关系 和恒定的 衰变速率 构成了同位素定年的理论基础。母 *等于衰变掉的放射性母体原子的数目 , 即 D*= 代入该式,得到: D*= ( 3) 当 t=0时, D*=0。放射性母体核素 *随时间 3 4 5 6020406080100120时间(以半衰期为单位)N 或 D*D*=1- = 0与地质事件对应的地质体形成时即含一定量的初始放射成因子体同位素, 假设一体系中 t=0时的子体原子数为 经时间 D=D*+即现在地质样品放射子体同位素由 初始部分和 放射母体同位素 衰变形成部分 这两部分组成。 将( 3)式代入并整理得:( 4)这是自然界放射性同位素子体增长的公式,也是 同位素 地质年代学定年的基本公式 ,由此可求得体系封闭以来所经历的时间 t,即:相对核物理实验过程,地质过程的时间要漫长得多,故无法确定地质过程初始时期放射性母体的原子数,而只能测定母、子体同位素的现在组成。)1*l n (1)1l n (1 0  )1(0  相对于元素含量变化,放射性衰变引起的同位素组成变化是微小的,常规分析方法难于满足对其绝对含量或原子数的测定要求,而高精度的同位素质谱分析只能测定 同位素比值 。因此,为满足高精度的同位素质谱分析的要求,以同一子体元素的稳定同位素作为参照(记 为 ,对公式( 4)进行变化: 公式 两边同除以 : 通常将 记作 ,则:)1(0  (0  0)( ()( 0  1)()( 0中 D/子体同位素现在比值 ), (D/0是样品初始同位素原子数比值 (子体同位素初始比值 ), N/母子体同位素现在比值 ), λ是衰变常数。要确定地质样品的形成时代 t,需已知子体同位素现在比值、初始比值及母子体同位素现在比值三个比值,其中子体同位素现在比值和母子体同位素现在比值可由质谱直接测定和 同位素稀释法 间接分析计算得出;子体同位素初始比值是未知的,但该比值是地球化学示踪研究的重要参数。以 147143公式写作:式中 ( 14344值 为 子体同位素现在比值 ,由质谱直接测定获得 ; ( 143440是 子体同位素初始比值 ; ( 14744是 母子体同位素现在比值 ,可由 同位素稀释法 间接分析计算获得。1))(λ 衰变的最终产物是稳定同位素 。 必须准确知道或能有效校正岩石或矿物形成时就己经存在的子体同位素初始比值 ( 含量 ) 。 能够精确测定获得放射性母体同位素的 半衰期和衰变常数 ,同时 , 用作年龄测定的放射性母体同位素的半衰期应与所测地质体的年龄大体相当 ( ? ) 。 准确知道放射性母体同位素的种类和相对丰度 , 并有精确测定计算岩石或矿物中母 、 子体同位素比值和含量的 高精度的同位素制样和质谱测定 实验室方法技术 。 自岩石或矿物形成以来 , 同位素体系保持封闭 , 母体和子体核素只因衰变反应而改变 , 没有因后期地质作用 ( 如变质 、热液蚀变 、 风化等 ) 的影响而发生母 、 子体同位素的带入或迁出 。放射性同位素定年前提同位素等时线除非假定样品形成时子体同位素的初始比值,单一样品同位素分析难于确定地质体的形成时代。对于 同期同源的 一套地质样品,它们应有相同的初始子体同位素比值和形成时间,即在放射成因子体同位素衰变方程中,各样品均具相同的参数:表现为各样品沿以初始子体同位素比值为截距,以 (e斜率的直线分布,这条直线称为 等时线 。故对一套同源同期样品进行同位素测定,对各样品点进行线性拟合,可对该地质体进行定年和初始比值确定。如:对于 同的样品具有相同的( 143144 0和 ))(λ)1()( 0  测量等时年龄地质样品的基本要求 具相同的物质来源 —同源 具相同的形成时代 —同期 同位素体系未受后期地质作用明显改造和明显的围岩混染 —封闭 (采样时不要在接触带上采) 组成等时线的样品具合适的 N/(λ同位素封闭温度在地质事件(侵入体的结晶和变质作用等)中,对各种同位素定年体系来说,封闭温度不是在矿物、岩石形成时的那一瞬间就开始计时,而是必须当温度降低到能使该计时体系达到封闭状态时,即子体由于热扩散丢失可以忽略不计时,子体才开始积累,这个开始计时的温度就是封闭温度,得到的年龄即为表面年龄或称冷却年龄。研究表明 , 不同矿物的封闭温度是不同的 , 不同的同位素体系在同种矿物中的封闭温度也是不同的 , 同位素年龄时钟是在 低于封闭温度 时才开始启动的 。20 030 040 050 060 070 080 080 085 090 095 010 0010 501 10 0T i m e ( M a))OM e z g 19 90 )石榴石 (居石 (石 (闪石 (红石 (云母 (2 –8758764为稳定同位素,其中 87有由 87中 8775变方程:1(8687086878687 二、 8738-  1由于受测试技术限制,早期 锂云母)的分析。因这类矿物具极高的 876选择不同的 (876值所引起的年龄误差不大。 通常 假定均一的 (876初始比值为 源地质体初始平均比值),并在此基础上通过对单一样品进行 这种方法测定年龄时,初始 此而得到的年龄被称为  随着分析技术的提高,测试对象扩大到了象白云母、黑云母和钾长石等物。研究发现,用 一致和矛盾 (甚至出现了负值 ) (1959),由此催生了具时代意义的 同位素体系等时线方法(1961)。 含钾矿物(如钾长石、白云母、锂云母、闪石类、天河石、铯榴石、海绿石、钾盐、光卤石等)是 思考:为什么?* 分散元素 ,通常不形成独立矿物;其离子半径( K+( 近,在所有含 +,故在一般含 (8687086878687 b + 76y)和876x)为坐标的等时线上。0 10 20 30 40 508 7 R b /8 6 S 70 . 7 10 . 7 20 . 7 3876表 ( 8 7 S r / 8 6 S r ) e x p (  t)6 76i= r=r=r=of 不同的结晶矿物却具有不同的 7Rb an 7b )等时线示意图 岩样品中 而难以获得全岩等时线,此时可利用全岩 +矿物等时线法获得年龄信息,但等时线中所选矿物必须来自同一全岩样品。这种等时线称内部等时线,一般情况下,内部等时线年龄低于全岩 表岩石中矿物的平均结晶年龄。全岩等时线示意图注意含钾矿物与不含钾矿物在等时线上的位臵 在等时线的拟合中,早期采用最小二乘法或图解法,但这些方法难以对等时线的质量进行评价。 目前一般采用 程进行双回归误差分析,拟合求解拟合直线的斜率和截距,同时给出一个等时线拟合参数 of  值越小,等时线质量越好??):当存在地球化学误差时,各样品点的离散程度较大, ;当不存在地球化学误差时,各样品离散程度较小(小于实验误差的预期值), 。常用放射性同位素体系要正确获得样品的 须满足以下条件: 所研究的一组样品具有 同时性和同源性 ,所谓同源性是指每一个样品具有相同的 (876比值。 在样品形成后, 持封闭 ,没有与外界发生物质上的交换。 所测样品中,有较为明显的 异 ( 以确保获得一条较好的等时线。酸性岩浆岩的 年龄,它可以同时给出其结晶年龄和初始 据点线性拟合的程度还可检验样品是否 保持封闭 。对于 基性岩浆岩 ,由于 用 为什么? )r 玄武岩与砂岩的 0倍 !!所研究的地质体发生过有流体作用参与的变质作用后,其同位素体系可能发生不同程度的开放,若开放过程不能导致体系内同位素组成均一化时,其结果可能是无地质意义的混合线,或根本不能形成等时线。因此难以获得原岩的形成年龄。结论: 注意 :足够大体积的全岩样品仍可能获得原岩年龄,而变质作用使得体系 获得变质事件的年龄(内部等时线) 。)。封闭温度在区域变质事件中 定再次迎来矿物系统对元素活动性再次封闭的时间。通过测定不同矿物系统的封闭温度和 以给出关于变质地体冷却历史的信息。体系 矿物 封闭温度 /℃长石 314云母 300± 50云母 500,600岩 650,680闪石 550榴石 650常见矿物与全岩的 统中初始 (876比值是一个重要的地球化学示踪参数 , 该值代表物质形成时的876 不同的地球化学储存库 , 它们的(876值是不同的 。 因此 , (876比值对示踪物质来源 , 壳幔物质演化及壳幔相互作用等方面具有重要 意义 , 还可用于研究成岩和成矿物质来源 , 划分岩石的成因类型等 。三 、 76;对于单个样品 , 若年龄 实测该样品的876 876 可通过下式计算(876比值:(876 =8768761) (876的计算in b r in by of a of 2001) 体中元素is r;( Nd is of d to go m r,b d ( b of of of of a n t l eC o n t i n e n t a l C r u s tR b > S rN d > S mL a L uL a > L uL a L uR b S rN d > S mL a > L u( A f t e r p a r t i a lm e l t e x t r a c t i o n )to in 研究 地球物质 的 (876演化 ,必须了解地球形成时的 (876。然而,由于难于获得地球形成时的岩石样品,当然也就无法直接了解地球形成时的锶同位素初始比值 。 通常认为地球 和陨石是在大致相同的时间内由太阳星云的凝聚相通过重力凝聚作用形成的,所以在地球科学领域内,人们通常借助于研究陨石来确定地球的(876比值 。 目前 公认的玄武质无球粒陨石的 (876977),该值代表 地球形成时的初始比值,以 地球形成时的 (87676876比值:地壳的 为确定地幔和地壳两大体系的 (876比值特征及其演化规律,对确认起源于上地幔源区的现代玄武岩 和巨大辉长岩体 等的 876现它们的876平均值为 r=值代表了现代地幔值 。 对于大陆硅铝质岩石,一般认为是在 25亿年前由地幔物质派生出的,而现今大陆壳的 (876平均为 r= 4 3 2 1 陨石原始 7玄武岩源区)r=以 成两条直线,围成一个区域,该区为玄武岩源区,代表 上地幔 (876随时间的演化;连接 25亿年的地幔 (876值到现今大陆壳的 (876值得到一条直线,该直线为平均大陆壳 (876随时间的演化线;利用该图可以对岩石的物质来源进行示踪。(876与岩石物质来源关系图b r of s a a 1989). 61977)括号内数字为样品数, 对 (876比值的研究表明 ,地幔 有系统的变化,可划分为四组:洋底地幔( 洋中脊玄武岩 )、洋岛地幔( 海岛玄武岩 )、岛弧地幔( 岛弧玄武岩 )、大陆地幔( 大陆玄武岩 ),它们的 876均值 分别为: 对这种不均一性的原因存在多种解释。 ( 87 (876比值除了研究成岩和成矿物质来源外 , 还可用来划分岩石的成因类型 ,如花岗岩的成因类型可划分为 型花岗岩 , 876大于 876小于 a m p l t( 40a m p l ( (876R=876R=r: 在地球化学示踪研究中,有时还会用到 计算公式如下:同位素稀释法 (称 在已知量的“稀释剂” ( 含有天然同位素的未知量的元素样品的混合物中确定样品中某元素的同位素 含量 的方法。 是目前最精准的含量测定分析方法。 同位素稀释法应用于那些具有两个以上同位素的所有元素。同位素稀释法定义稀释剂 :含有已知同位素组成和浓度的物质,其同位素组成明显 不同于 天然正常样品, 富集 某种同位素(采用同位素分离器装臵)。可以是天然产出的同位素,其中之一可在质量分离器上富集,也可以是长寿命的人造同位素。稀释剂的同位素组成和浓度必须由质谱仪精确测定,该测定不能作分离标准化,因为作为分馏监测没有已知的比值可用。因此,一般是几次长期测定,这些测定的平均中值看作是实际稀释剂的成分;不同实验室。元素 位素丰度:8757548486 87 8886 87 88天然 对丰度 %)稀释剂 对丰度 %)6同位素丰度 :888488666个峰 =天然样品 +稀释剂84 86 87 88天然 验室空气环境:进入实验室的空气必须过滤净化 (三级空气过滤系统 );净化室通过正压循环风与外界隔离(加压以维护正压);2)操作人员按净化实验室规范进行工作,所有操作尤其是样品的蒸干必须要在超净化实验室中进行;3)所有试剂(如酸等)需进行纯化 (在石英或 ;水(去离子水、亚沸水);4)所有接触样品和试剂的器皿均为高纯石英或低本底氟塑料制品(如 四氟乙烯) (高纯材料、耐酸碱作用 )低本底、低污染实验室的净化维护§ 3 子量 ( 丰度 (%) 144 147 148 149 150 152 154 个同位素,其中 14714849因后两者半衰期太长 (~1016在现有技术条件下无法准确测量出其子体同位素的变化量,故目前不能成为定年方法;nts
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