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第四章 同位素地球化学1(2012)_图文

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地质 储层 沉积 地化 层序地层
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第四章 放射性同位素地球化学#2 3 8 445 146# n e u t r o n s 870# n e u t r o n s 里士多德: 时间是我们周围自然界里一切变化莫测的事物当中最莫名其妙的,因为谁也不知道时间是什么,谁也控制不了时间。人类刚有文化不久,就有了时间的开始和世界末日的思想,人们思考,我们周围的自然界是如何创造出来的?宇宙、地球和其它行星的年龄有多大?太阳在太空中发光还能持续多久?确定地球年龄的方法1) 圣经 :根据神的意志,在 6天 6夜里造出了世界。 1664年, 创世纪 》的年代学计算方法宣布世界是在公元前 4004年 8月 26日创造出来的。2) 海水中的石盐: 假定海水最初源自淡水,那么根据自河水搬运石盐到海水中的速度计算,海水盐度达到现在的水平需要约 100) 开尔文 862年依据地球冷却学说结合现代地温梯度 (~ 30oC/算,得出最初呈熔融态的地球冷却至今经历了 质学方法化石方法: 石化植物和动物 — 化石 以确定:相对地质时代。沉积速率:假定过去的沉积速率与现在一样,地球上沉积岩层厚度一共有 30积速率每百万年 50球的年龄 17定地球年龄的方法1785年, 球的理论”一书,提出均变论:现在发生着的地质过程造成地球的过去,将来还会如此继续下去。地球历史显然延续了很长时间,也未必延续了无限长时间。1830年, 地质学原理 》 问世,要求地质学理论与摩西圣经符合的时代一去不复返。 19世纪中叶,地质学家坚信:地球确实很古老,形成巨大厚度沉积岩的作用要用很长时间。地球古老与均变论受到 9世纪后期英国最杰出的物理学家。他对地质学的介入在约50年间深深影响了对地质年龄的认识。他根据太阳发光度、地球冷却史以及潮汐对地球转动速度的影响等,提出地球年龄 ≤1亿年 。 1897年又断言: 作为适宜生命栖息地的地球年龄在 2000 其论据似乎又难以反驳,因此一些人徒劳加快过去的地质作用,以便把地球历史缩短到 另一些人则希望终有一天会发现 就在 国物理学家 年后人们认识到放射性衰变是一放热过程,地球不象 对地球年龄的结论不能成立。于是地质学史上一段困难时期宣告结束。英雄的年代 注意到天然铀、钍矿物比纯铀、钍的盐类放射性更强。她在捷克某矿山铀矿石中发现了两种新放射性元素:钋 (84)和镭 (88)。创造出放射性一词:产出纯铀。 1903年, 1911年因分离出纯铀又获放射线引起白血病, 1934年 67岁 )。1888年,加拿大 射线 、 射线 和 射线 。1900年, 人共同提出放射性衰变定律。 1898年, 1904年, 进入演讲厅时他感到担心,因为 是他这样讲道: 这种计算是以没有发现新的热源为前提的。 这就避免与这位老人发生可能是爆发性的冲突。这样说似乎 后发出愉快的微笑。871物理学创始人 ,1903年提出放射性衰变定律, 1908年获诺贝尔化学奖。可与牛顿、法拉第比肩。1919 4任实验室主任。 子物理学奠基人, 1906获诺贝尔物理学奖, 1884 3任实验室主任。同位素地球化学是研究地球和宇宙体中核素的形成、丰度、以及在自然作用中分馏和衰变规律的科学;是地球化学中一门新兴的边缘学科和一个独立的分支。三个分支:同位素地质年代学 (稳定同位素 (球化学同位素体系示踪应用:地质时钟、矿物岩石形成温度测定、成岩成矿地球化学机理推断、地壳演化历史示踪以及地质作用指示剂等。同位素年代学的研究内容准确地测定矿物和岩石中放射性母体和子体的含量,然后根据放射性衰变定律计算出岩石和矿物的年龄。研究的对象:岩浆岩、沉积岩、变质岩、矿床、土壤;同位素研究的另一大分支是同位素体系示踪,例如研究岩浆岩的源区特征及演化;沉积岩物源区的特征等。第一节 同位素的基本概念一、 核素及同位素核素:具有特定核结构的原子称为核素 (即核电荷数与中子数的结合 。理论推测化学元素至少有 >6000种核素,已经发现 1700余种核素,只有约 260余种核素是稳定的 (et 2003)。同位素 : 原子核内质子数 Z 相同而中子数 N 不同的一类核素称为同位素 (占据周期表上同一位置 )。同一化学元素原子量不同的两种以上原子互为同位素。例:氧同位素: 16O, 17O, 18O。氧原子序数 8,同位素原子含 8个质子,中子数分别为 8,9,10,核子数分别为 16, 17,18。同位素是同一化学元素的核素,它们具有相同的核外电子排布结构。由于核外电子数由原子核中质子数决定,因而总的化学性质相同,只是质量不同。 占据同一列即中子数相同而质子数不同的为 同中子异位素( 占据对角线斜列的核素 A 值相同 量异位素 ( Z 值和 N 值不同,但有相同的核子数,即具有相同的质量。每一方格代表一个核素 ,每个核素是由一定数目质子 (Z)和中子 (N)组成的核 白色方格代表不稳定的或放射性核素 值不同 同中子异位素 (有相同 值 值不同的原子 因此具有相同的化学性质 子数 N(偶数 ) 中子数 N(奇数 ) 总和质子数 Z(偶数 ) 159 53 212质子数 Z(奇数 ) 50 4 54稳定核素的数量 (et 2003)同位素稳定同位素放射性同位素宇宙成因放射性同位素 :14137原生放射性同位素 : 238同位素分类大部分是天然稳定同位素,即核合成以来保持稳定的同位素,如 , 132C, 186O, 34知 1700余种同位素中,稳定同位素约260余种,放射性同位素 60余种。放射性成因同位素87 2067为 放射成因同位素 (放射性成因同位素可以是稳定的,也可以是放射性的;例如: 87射性同位素)衰变成 8787稳定同位素”)2 3 8 2 3 4 2 2 6 2 2 2 2 1 0 2 0 6U T h . . . . . . n . . . . . . . . . . .       2 3 5 2 3 1 2 2 7 2 2 3 2 1 1 2 0 7U T h . . . . . . T h . . . . . B i . . . . . .       2 3 2 2 2 8 2 2 4 2 2 0 2 1 2 2 0 8T h . . . . . n . . . . . . . . . . .       放射性同位素放射性成因同位素放射性成因同位素放射性同位素三、同位素丰度 ( (1)绝对丰度 :某一同位素在所有各种稳定同位素总量中的相对份额。常以该同位素与 1H(取 1H= 1012)或28806)的比值表示。这种丰度一般由太阳光谱和陨石实测结果给出元素组成,结合各元素的同位素组成计算得出。 (2)相对丰度 (原子丰度) :同一元素各同位素的相对含量(以原子百分数计)。如 12C= 13C= 大多数元素由两种或两种以上同位素组成,少数为单同位素元素,如 19F= 100%。 同位素丰度变化构成了同位素年代学和稳定同位素地球化学的主要研究内容:① 同位素年代学: 放射性同位素衰变为稳定子体 , 根据母体衰减和子体积累 , 可以测定地质体系的形成时代 ,即同位素年代学 。 放射性同位素就是 —— 地质时钟(② 地球化学示踪: 同位素组成变化可以用来指示示踪地质体的物质来源和经历过的地球化学过程 , 也可测定地球 化 学 过 程 中 的 某 些 强 度 因 子 —— 地 质 温 度 计(第二节 放射性同位素及其衰变放射性同位素在地质中的应用在核科学研究早期就已开始。 19世纪与 20世纪之交, F 1905年, 1907年 次大战后, 1920)发明了质谱仪,证实许多元素都是由不同原子质量的同位素构成。一、 核衰变现象核衰变 :放射性同位素的原子核在质子与中子组成上处于能量不稳定状态,将自动发生衰变转变为稳定同位素,称为核衰变。天然放射性同位素约有 64种,大多数质量数A>210。母、子体 :衰变过程中初始放射性同位素称为母体,衰变成的同位素称为子体。放射性核素在衰变过程中遵守能量、质量和电荷守恒定律,具有一定规律性。1、 α衰变: 原子核自发放射 α粒子而发生的衰变。子体原子质量比母体减少 4,原子序数减少 2。周期表上左移 2格:α衰变是重核素的特征 , 只有质量数 A>140的原子核才能发生 。 2--+Q主要的衰变形式:22228622688 α衰变:子核原子序数 Z 和中子 N 都减小 2,质量数减少 4。子核本身可以再进行 α衰变或 β衰变或两种衰变同时进行 β衰变 : 原子核自发放射出 β粒子和中微子而发生的放射性衰变。分为 β+ 和 β- 两类。( 1) β+衰变:原子核自发放射出 β+粒子 —— 又称正电子,是质量与电子相等而带正电荷的粒子。生成子核质量数与母体相同,但原子序数减少 1,子体在周期表中左移一格。反应通式:   0184019+γ+变:原子序数 Z 减 1,中子数 N 增加 1。子核是母核的同量异位素,是不同元素的同位素( 2) β原子核自发放射出 β一个负电荷。因为 β以 β子体原子序数增加 1,子体在周期表上移 1格。反应通式:γ是反中微子,是一种无电荷、质量极微小的具有动能的粒子。   7388737 0204019+γ+子序数增加 1,中子数减 1。母核与子核具有相同质量 —— 同量异位素。如果子核也是放射性的,且通过发射 β而衰变,会形成第二个同量异位素子核。如此下去直到最后产生出稳定子核为止。3、 γ衰变γ 射线是从原子核内部自发放出的一种电磁辐射,它一般是伴随 α 或 β 射线产生的, γ 辐射的一个量子即为一个光子。α衰变和 β衰变所形成的子体往往处于激发态,激发态是不稳定的,它要退激到基态。原子核通过发射 γ光子从能量较高的激发态跃迁到较低能态 (激发态或基态 )的过程,称为 γ跃迁或 γ衰变。 γ衰变的半哀期一般很短,大多在 10数原子核激发态的寿命较长,甚至可达数年。半衰期比较长的 γ衰变称为同质异能跃迁。三种射线的穿透能力示意图4、电子捕获 : β衰变的逆反应 (非可逆反应 )。 原子核自发从层电子轨道上吸取一个电子 (多为 ,与一个质子结合变成一个中子。反应式:衰变产物质量数不变 , 核电荷数减 1, 变为周期表左邻的元素 —— 同量异位素 。 如: 0184019   3 8561 3 857  对同一种放射性母体来说,电子捕获与 β+衰变产生的子体相同。凡能够发生 β+衰变的放射性同位素,都可以发生电子捕获。但能发生电子捕获的放射性同位素却不一定能发生 β+衰变。5、重核裂变: 重同位素自发地分裂为 2- 3片原子量大致相同的碎片,各以高速度向不同方向飞散。衰变类型 同位素 原子序数 中子数 质量数α 母体 N= - 2N- 2Z- 2+ N- 2= A- 4β- 母体 Z N Z+ N= + 1 N- 1Z+ 1+ N- 1= 子捕获母体 Z N Z+ N= - 1 N+ 1 Z- 1+ N+ 1= A放射性衰变类型及其母体与子体的关系α衰变子体原子序数减少 2, β, β+和电子捕获衰变子体原子序数增加 1。除 α衰变子体质量数减少外,其它衰变子体质量数不变 —— 同量异位素。二、放射性 衰变定律与测年1、同位素衰变的基本特征:① 放射性同位素在原子核内部发生衰变,其结果是从一个核素转变为另一个核素;② 衰变是自发的、永久不息的一种恒制反应,而且衰变是按一定比例的;③ 衰变反应不受任何温度、压力、元素的存在形式及其物理化学条件的影响;④ 衰变前核素和衰变后核素的原子数,只是时间的函数。2、 衰变定律我们一般把正在衰变的核素称为母核(体),衰变的产物称为子核(体)。在一个封闭系统内,单位时间内放射性母核衰变为子核的原子数与母核的原子数成正比。N N:在 位时间内所衰变的原子数λ:衰变速率常数(单位时间内衰变几率)负号表示 0时,放射性母体原子数为 射性同位素由 t 时间,按以 e 为底的负指数方程减小到 00如果 t=0时,放射性成因同位素原子数为 时间 ( 1 ) N e   该方程是同位素定年基本原理的表达式设衰变产物的子体原子数为 D*)1(* 0  0 ( 1 ) N e   长期平衡衰变公式推导: 一个很长寿命的母体经过一系列短寿命子体,最后形成稳定同位素的衰变系列中,长期平衡是通过整个系列来获得的,即: ===„„= „„ )式中 λ 1/λ 2, λ 1/λ 3, „„ , λ 1/λ n)都远远小于1,故:D*=N1(t 由上式可知,长期平衡条件下,衰变系列中的终极稳定子核数与单程衰变过程产生的子体积累规律一样。• 长期衰变系列的形成取决于原始母体与系列中寿命最长子体半衰期的差异,母体半衰期大于中间子体中最寿命子体半衰期的 10倍时,既可看作长期平衡。 U、 、半 衰期及同位素衰变体系的选择半衰期( T、 、单位:年)即母核衰变为其原子数一半所经历的时间。由上式: N/t,N/,1/2= (两边取对数)λ T,∴T=λof a of in of  0 10  of 射性同位素测年的条件(1)用来测年的放射性同位素应有合适的半衰期 ,与测定对象相比不宜过大或过小。(2)用来测年的放射性同位素的半衰期能被准确测定。一旦半衰期得到精确测定并且获得公认,该方法就会快速发展(3)能够准确测定母体同位素组成和每个同位素的相对丰度(4)母体同位素衰变的最终产物必须是稳定同位素,当前技术能够准确而灵敏地测定它们的含量与同位素组成。(5)在计算年龄时必须有办法扣除混入的初始子体含量。在矿物、岩石形成时,与母体同位素同时进入的还有对应子体同位素,这部分子体不是在矿物、岩石形成后由其中的母体衰变产生。(6)矿物、岩石形成后,母 7)对于铀系、锕系和钍系三个系列衰变来说,还需要满足一个特殊条件,要求系列衰变达到放射性平衡。  1因此,用 在一个下限。被测对象太年轻 (<1衰变系列尚未达到平衡,测出的年龄可靠性差。5、冷却年龄与封闭温度随着年龄数据的大量积累,出现了同一岩体不同矿物,同一矿物不同方法年龄数据相互不一致的现象,如同一岩体角闪石 石 体边缘接触带年龄有从岩体到围岩的过渡关系;在碰撞板块边界岩石年龄与板块热动力作用历史密切相关等。为解释这些现象, 60却年龄 的理论与概念。地质事件涉及的各种同位素体系并不是在矿物岩石形成那一瞬间开始计时,而是必须在温度降到能使计时体系达到封闭状态 , 即由于热扩散导致子体的丢失量可以忽略不计时,子体才开始积累。冷却年龄 是指岩石形成后冷却到基本上能完全保留放射成因子体元素的温度并开始放射性计时的年龄,这一温度被称为 封闭温度 。封闭温度与冷却历史有关。矿物岩石 冷却越慢 ,发生全部或部分 子体丢失的时间越长 , 相应的封闭温度和表面年龄就越低 。 冷却速度较快,子体发生丢失的时间越短,封闭温度和表面年龄就越高。冷却年龄总小于结晶年龄。只有当岩石形成后快速冷却、或封闭温度很高时,矿物的形成年龄才接近于结晶年龄。研究表明:一个缓慢冷却的岩体不同矿物的封闭温度不同,不同的同位素体系在同种矿物中的封闭温度也不同。同位素年龄时钟是在低于封闭温度时才开始启动。由于质谱分析只能测定同一元素的同位素比值,不能直接测定单个同位素的原子数,因此在同位素年代学方法中,必须选取子体元素的其它同位素作参照,来进行同位素比值的测定。记参照的同位素为 使等式两边同除以 : 10 0 ( 1 ) N e   式中:D/质谱测定;(D/0是样品初始同位素原子数比值;N/般用同位素稀释法计算获得;λ是衰变常数。 10 据上述参数求解时间 t: 01l n 1s D          三、放射性成因同位素分析技术(一)质谱计(二)同位素稀释法放射成因子体同位素比值 — 直接测定如 14344 间接测定如 14744谱方程最常用的质谱计是磁质谱计,其工作原理是依据质谱方程。m/q)m 2V=2、质谱计的主要组成部分离子源:主要功能是使待测样品变成离子或离子团,经过聚焦、加速,获得稳定的离子束流。质量分析器:高精度的同位比值测定一般使用磁分析器。粒子流接受系统。真空系统。(二)同位素稀释法 (位素稀释法一般认为是非常精确的含量测定中最高级的分析方法。该技术中, 含有天然同位素的元素样品与稀释剂溶液混合 ,该稀释剂包含该元素已知浓度、人工富集了其中一个同位素,当已知量的两溶液相混合,产物的同位素组成 (由质谱计测定 )就可用来计算样品溶液中的元素浓度。稀释剂的同位素组成必须由质谱计精确测定。 其 A、 中 、 已知值, 分别代表稀释剂和天然样品中被测元素的原子数,其中 b N A b b N A b S    (据称取的稀释剂的量和质谱测定的混合比值 ,即可计算出被测样品中的元素重量 , 除以其称重量即可计算出其元素含量 。][ ][ 例:我们想知道已知重量的岩石粉末样品溶解后制得的溶液中铷的浓度。铷有两个同位素 875们在岩石样品中的丰度分别为 在稀释剂中 87 假定我们将 的浓度为 )加入 50克样品溶液中(溶解了 完全均匀混合后,用阳离子交换色层分离法分离出铷,然后在质谱计上进行分析,结果表明混合物的 8785m=然同位素的原子量可用上标整数代替。][ 同位素稀释法 ((步骤 )1. 准确称取一定量的样品粉未 (如 50;2. 向样品中准确称取和加入一定量的被测元素 (如 同位素稀释剂。3. 用化学法溶解样品,使样品和稀释剂在液相状态下达到完全、均一混合;4. 将被测元素从样液中分离出来,并纯化;5. 用质谱测定该元素的同位素组成,并计算样品中被测元素的含量。同位素地球化学分析流程化学分离与纯化质谱计同位素比值测定分析结果计算和评价离子色层分离溶解样品离子交换树脂柱离子交换树脂多孔筛板元素含量淋洗累计体积 ( m l )离子交换柱和淋洗曲线铷-锶同位素分离纯化图例chromatography
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