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间壁换热分解开采天然气水合物的实验模拟_图文

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间壁 分解 开采 天然气 水合物 实验 模拟 图文
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© 1994   第 6 期     化       工       学       报               6 月     (      J 2008研 究 论 文     间 壁 换 热 分 解 开 采 天 然 气 水 合 物 的 实 验 模 拟董 福 海 1 ,2 ,3 ,4 , 樊 栓 狮 2 , 梁 德 青 1 ,2 ,4(1 中 国 科 学 院 广 州 能 源 研 究 所 , 广 州 天 然 气 水 合 物 中 心 , 广 东 广 州 510640 ;2 华 南 理 工 大 学 传 热 强 化 与 过 程 节 能 教 育 部 重 点 实 验 室 , 广 东 广 州 510640 ; 3 中 国 科 学 院 研 究 生 院 , 北 京 100039 ;4 中 国 科 学 院 可 再 生 能 源 与 天 然 气 水 合 物 重 点 实 验 室 , 广 东 广 州 510640)摘 要 : 在 自 制 315 L 带 内 置 换 热 器 的 可 视 化 反 应 釜 中 , 进 行 了 不 同 间 壁 换 热 温 度 (8418、 7212、 5015、 3019 ℃ )的 定 容 分 解 开 采 丙 烷 水 合 物 实 验 模 拟 。 分 解 初 始 时 釜 内 气 体 压 力 迅 速 上 升 , 随 着 分 解 的 进 行 , 压 力 增 加 的 幅 度逐 渐 减 小 , 最 后 压 力 保 持 一 定 值 。 因 此 , 将 水 合 物 分 解 过 程 分 为 释 放 气 体 阶 段 和 分 解 尾 声 阶 段 。 在 释 放 气 体 阶段 , 气 体 大 量 产 出 , 釜 内 压 力 迅 速 升 高 ; 在 分 解 尾 声 阶 段 , 釜 内 压 力 趋 于 平 缓 。 计 算 得 到 总 分 解 过 程 平 均 分 解速 率 介 于 0116~ 0146 1 · m - 2之 间 、 总 分 解 过 程 的 能 量 效 率 介 于 1133~ 3174 之 间 ; 释 放 气 体 阶 段 分 解速 率 介 于 0127~ 2156 1 · m - 2之 间 、 水 合 物 分 解 的 能 量 效 率 介 于 2125~ 5158 之 间 。 与 相 关 文 献 比 较 ,间 壁 换 热 分 解 水 合 物 的 能 量 效 率 有 很 大 程 度 提 高 。 在 实 际 应 用 中 , 存 在 一 个 最 佳 间 壁 换 热 分 解 温 度 , 既 提 高 水合 物 分 解 速 率 又 提 高 能 量 效 率 。关 键 词 : 热 激 ; 丙 烷 水 合 物 ; 分 解 ; 实 验 模 拟中 图 分 类 号 : 3             文 献 标 识 码 : A 文 章 编 号 : 0438 - 1157 (2008) 06 - 1502 - 06on h 2 ,3 ,4 , L 2 ,4(1 y y d y 10640 , 2 f er y , S y y , 3 y B ei j 00039 , 4 y 10640 , h a on a up h t he 418 ℃ , 7212 ℃ , 501 5 ℃ , 3019 ℃ 1 he be t t he of t he h t t he t he t in t of of 116 — 0146 1 ·m - 2 , 133 1741 At t he 127 — 2156 1 · m - 2 , 125 1581 t he of n t is an t of 07 - 27 收 到 初 稿 , 2008 - 03 - 05 收 到 修 改 稿 。联 系 人 : 樊 栓 狮 。 第 一 作 者 : 董 福 海 (1978 — ) , 男 , 博 士 研究 生 。基 金 项 目 : 国 家 自 然 科 学 基 金 项 目 (50676097) ; 广 东 省 自 然科 学 基 金 重 点 项 目 (05200113) 。 2007 - 07 - E - by t 50676097) .© 1994 ; 言水 合 物 是 一 种 类 似 于 冰 的 非 化 学 计 量 笼 形 晶 体化 合 物 (。 它 是 水 分 子 形 成 的 主 体 框 架包 裹 其 他 客 体 分 子 形 成 的 冰 状 物 质 。 在 永 久 冻 土 地带 和 大 陆 架 边 缘 发 现 了 数 量 巨 大 的 、 以 水 合 物 形 式存 在 的 天 然 气 , 因 而 天 然 气 水 合 物 被 认 为 是 21 世纪 一 种 潜 在 的 能 源 [1 ] 。 天 然 气 水 合 物 传 统 的 开 采 方法 一 般 分 为 以 下 几 种 : (1) 热 激 法 ; (2) 降 压 分 解法 ; (3) 注 入 化 学 剂 法 。 近 年 有 学 者 提 出 了 法 , 即 通 过 注 入 液 态 将 水 合 物 中 的 天 然气 置 换 出 来 , 形 成 合 物 以 永 久 储 存223 ] 。 但 是 换 法 开 采 的 置 换 速 度 低 。 到目 前 为 止 , 关 于 水 合 物 分 解 实 验 的 研 究 已 经 取 得 了一 些 进 展 , 但 大 部 分 都 集 中 在 模 型 和 相 平 衡 上 [429 ] 。水 合 物 热 激 分 解 具 体 的 实 验 数 据 很 少 。 唐 良 广等 [10 ]进 行 了 热 激 法 开 采 甲 烷 水 合 物 实 验 , 并 得 到多 孔 介 质 中 注 热 水 的 能 量 效 率 为 014~ 216。 李 刚等 [11 ]研 究 了 高 温 的 热 盐 水 分 解 多 孔 介 质 中 甲 烷 水合 物 , 得 到 多 孔 介 质 中 注 热 盐 水 的 能 量 效 率 为01074~ 01113。 [12 ] 在 不 考 虑 地 层 散 热 情况 下 , 采 用 理 论 模 型 计 算 热 力 法 分 解 的 能 量 效 率 介于 3~ 7 之 间 。 由 此 可 以 看 出 , 热 激 开 采 的 能 量 效率 还 比 较 低 。 以 往 热 激 分 解 实 验 都 是 直 接 将 热 注 入水 合 物 矿 藏 中 , 彼 此 之 间 既 有 热 量 的 交 换 又 有 质 量的 交 换 。 在 此 , 作 者 探 讨 热 激 开 采 的 方 法 , 采 用 不同 于 以 往 的 间 壁 换 热 方 式 分 解 开 采 水 合 物 。 即 只 有能 量 注 入 , 没 有 质 量 的 注 入 。 在 自 行 研 制 实 验 装 置进 行 模 拟 间 壁 换 热 定 容 分 解 开 采 丙 烷 水 合 物 的 实验 , 研 究 水 合 物 分 解 过 程 中 釜 内 的 压 力 变 化 、 能量 变 化 、 气 体 分 解 速 率 以 及 能 量 效 率 等 。 实 验 采用 丙 烷 气 体 , 因 为 丙 烷 水 合 物 相 对 的 形 成 条 件 对压 力 要 求 比 较 低 , 比 较 适 合 制 作 透 明 反 应 釜 观 察其 形 态 。1   实 验 材 料 和 方 法111   实 验 装 置采 用 自 制 的 天 然 气 开 采 模 拟 实 验 装 置 [13 ] (见图 1) 。 该 装 置 主 要 由 进 气 系 统 、 控 温 系 统 、 抽 真空 系 统 3 部 分 组 成 。 其 中 反 应 釜 为 可 视 带 内 置 盘 管换 热 反 应 釜 , 有 效 容 积 315 L , 承 压 6 控 温范 围 - 40~ 100 ℃ 。 控 温 系 统 进 出 釜 的 管 路 中 设 有误 差 ± 011 ℃ 的 度 传 感 器 , 进 而 可 以 计 算出 反 应 釜 内 的 换 热 量 。 釜 内 设 有 压 力 传 感 器 探 测 压力 变 化 。 实 验 中 主 要 采 集 液 相 温 度 、 气 相 温 度 、 气相 压 力 和 进 出 反 应 釜 的 换 热 介 质 温 度 , 通 过 数 据 采集 仪 连 接 到 计 算 机 上 进 行 输 出 。 考 虑 到 实 验 温 度 与环 境 温 度 温 差 比 较 大 , 反 应 釜 散 热 损 失 过 大 , 因 此在 反 应 釜 和 导 管 外 面 包 裹 绝 热 材 料 , 使 整 个 反 应 系统 近 似 与 外 界 绝 热 。图 1   可 视 化 水 合 物 实 验 装 置 of 中 所 用 的 水 为 实 验 室 自 制 蒸 馏 水 ; 表 面 活性 剂 十 二 烷 基 硫 酸 钠 ) 是 广 州 化 学 试 剂 厂 生产 , 纯 度 991 5 % ; 丙 烷 是 佛 山 市 豪 文 气 体 有 限 公司 生 产 , 纯 度 9915 %。112   实 验 步 骤11211   丙 烷 水 合 物 形 成   用 蒸 馏 水 将 反 应 釜 反 复清 洗 2~ 3 次 , 打 开 真 空 泵 阀 门 , 对 管 路 以 及 反 应釜 进 行 抽 真 空 15 右 。 然 后 将 事 先 配 制 好 的64918 g 含 量 为 280 × 10 - 6的 表 面 活 性 剂 液利 用 大 气 压 直 接 注 入 反 应 釜 中 。 表 面 活 性 剂 可 以 促进 水 合 物 生 成 , 缩 短 反 应 时 间 [14 ] 。 开 启 数 据 采 集仪 对 数 据 进 行 监 控 。 打 开 水 浴 , 温 度 调 至 - 015 ℃ 。当 反 应 釜 中 的 水 温 降 低 到 0 ℃ 左 右 的 时 候 , 将 反 应釜 底 部 阀 门 打 开 , 丙 烷 气 体 从 底 部 缓 缓 进 入 反 应釜 。 这 样 使 得 丙 烷 进 入 釜 中 同 时 对 其 进 行 了 冷 却 ,·3051·  第 6 期     董 福 海 等 : 间 壁 换 热 分 解 开 采 天 然 气 水 合 物 的 实 验 模 拟© 1994 、 缩 短 实 验 周 期 。 采 用 温 度 振荡 法 促 进 水 合 物 生 成 。 具 体 操 作 为 将 水 浴 温 度 降 至- 5 ℃ 维 持 4 h , 再 将 水 浴 温 度 升 至 015 ℃ 维 持 4 h ,温 度 反 复 振 荡 直 至 丙 烷 水 合 物 生 成 。11212   间 壁 换 热 分 解 丙 烷 水 合 物   实 验 采 用 两 套水 浴 系 统 , 一 个 用 于 丙 烷 水 合 物 生 成 (换 热 介 质 是酒 精 , 因 为 实 验 温 度 低 于 0 ℃ ) , 另 一 个 用 于 间 壁换 热 分 解 丙 烷 水 合 物 (换 热 介 质 为 水 ) 。 在 水 合 物完 全 形 成 后 , 将 水 浴 温 度 调 节 至 在 0 ℃ 以 上 保 持 10h , 保 证 水 合 物 达 到 稳 定 状 态 且 反 应 釜 内 完 全 是 水合 物 , 不 存 在 固 态 的 冰 , 然 后 开 始 加 热 分 解 实 验 。首 先 将 用 于 间 壁 换 热 介 质 的 水 浴 温 度 提 升 至 实 验 设定 的 温 度 后 , 接 到 内 置 换 热 盘 管 , 而 后 打 开 水 浴 循环 , 进 行 间 壁 换 热 分 解 水 合 物 实 验 。2   实 验 结 果 与 讨 论211   分 解 实 验 过 程 分 析不 同 间 壁 换 热 温 度 分 解 丙 烷 水 合 物 实 验 开 始 前各 项 初 始 参 数 如 表 1 所 示 , 其 中 , 进 反 应 釜端 口 处 水 浴 温 度 , 别 为 釜 内 气 相 、 液 相温 度 , p 为 釜 内 部 压 力 , 釜 内 水 合 物 的 量 。表 1   分 解 初 始 参 数   at of ℃ p/ G/ ℃ ℃ 501 5721 2841 801 1901 2001 2101 201915201918191621 121 321 221 001 3701 3701 3601 38丙 烷 水 合 物 属 于 Ⅱ 型 水 合 物 , 其 生 成 过 程 与 一般 的 气 体 水 合 物 类 似 , 先 是 水 分 子 通 过 氢 键 的 作 用形 成 不 同 大 小 的 中 空 的 笼 形 框 架 , 客 体 分 子 溶 解 于水 后 再 进 入 这 些 笼 形 框 架 内 便 形 成 了 气 体 水 合 物 。Ⅱ 型 水 合 物 在 形 成 过 程 中 共 形 成 两 种 大 小 的 笼 形 框架 , 而 丙 烷 分 子 的 大 小 决 定 了 它 只 能 填 充 于 大 的 笼形 框 架 内 , 这 也 是 纯 丙 烷 水 合 物 含 气 率 并 不 是 特 别高 的 原 因 。在 间 壁 换 热 作 用 下 水 合 物 的 分 解 过 程 只 是 单 纯的 靠 传 热 来 改 变 水 合 物 所 处 的 环 境 , 把 水 合 物 相 的温 度 提 升 到 相 应 压 力 下 平 衡 温 度 点 以 上 , 促 使 水 合物 分 解 。图 2 所 示 为 间 壁 换 热 温 度 3019 ℃ 加 热 分 解 水合 物 开 始 后 温 压 变 化 , 其 中 , 出 反 应 釜 端 口图 2   间 壁 换 热 3019 ℃ 分 解 丙 烷 水 合 物 温 压 变 化 019 ℃ 浴 温 度 。 由 于 其 他 温 度 的 间 壁 换 热 分 解 温 压 变化 十 分 相 似 , 因 而 没 有 给 出 。 由 图 2 可 以 看 出 , 当间 壁 换 热 开 始 加 热 分 解 水 合 物 前 期 , 釜 内 压 力 迅 速升 高 。 随 着 反 应 进 一 步 进 行 , 压 力 升 高 到 一 定 程 度后 , 釜 内 压 力 上 升 速 率 明 显 降 低 , 而 后 渐 渐 趋 于零 。 丙 烷 水 合 物 的 分 解 与 水 合 物 形 成 类 似 , 把 水 合物 分 解 过 程 分 为 释 放 气 体 和 分 解 尾 声 两 个 阶 段 。 释放 气 体 阶 段 为 水 合 物 释 放 出 绝 大 部 分 气 体 , 釜 内 压力 迅 速 增 加 ; 随 着 分 解 反 应 的 进 一 步 进 行 分 解 反 应进 入 分 解 尾 声 阶 段 , 这 个 阶 段 只 有 很 少 量 的 气 体 放出 , 压 力 几 乎 没 有 上 升 。 分 解 尾 声 阶 段 后 期 气 相 压力 的 升 高 是 由 于 液 相 和 气 相 温 度 升 高 的 原 因 造 成 。水 合 物 开 采 中 非 常 重 要 的 就 是 分 解 速 率 的 快 慢与 开 采 耗 费 能 量 与 产 出 的 经 济 性 。 为 了 方 便 计 算 分析 , 定 义 两 个 参 数 : (1) 平 均 分 解 速 率 ; (2) 能 量效 率 。 平 均 分 解 速 率 为 单 位 换 热 面 ( 、 单 位 时间 (内 分 解 的 水 合 物 的 量 。 其 中 釜 内 有 效 换热 面 积 为 010625 能 量 效 率 为 产 生 的 气 体 燃 烧后 产 生 的 热 量 与 总 注 入 热 量 的 比 值 。212   间 壁 换 热 温 度 对 水 合 物 平 均 分 解 速 率 的 影 响图 3 是 不 同 间 壁 换 热 温 度 分 解 整 体 过 程 所 需 的分 解 时 间 对 比 。 分 解 整 个 过 程 所 需 时 间 ; 阶 段 所 需 的 分 解 时 间 ; 第 二 阶 段 所 需 时间 。图 4 是 不 同 间 壁 换 热 温 度 下 平 均 分 解 速 率 对比 。 图 中 不 同 加 热 温 度 丙 烷 水 合 物 第 一 阶段 平 均 分 解 速 率 ; 不 同 间 壁 换 热 温 度 总 体 平均 分 解 速 率 。 其 中 率 大 于 率 , 即 释放 气 体 段 平 均 分 解 速 度 随 间 壁 换 热 温 度 的 变 化 率 大于 总 体 平 均 速 率 随 间 壁 换 热 温 度 的 变 化 率 。 主 要 因·4051· 化       工       学       报     第 59 卷  © 1994 。注 入 热 量 而 没 有 得 到 气 体 , 使 得 总 体 的 平 均 分 解 速率 下 降 。 在 此 , 可 以 近 似 认 为 水 合 物 第 一 阶 段 即 释放 气 体 阶 段 结 束 后 , 水 合 物 分 解 结 束 。 间 壁 换 热 温度 越 高 水 合 物 总 体 平 均 分 解 速 率 和 释 放 气 体 阶 段 平均 分 解 速 率 都 越 大 , 而 释 放 气 体 阶 段 平 均 分 解 速 率随 温 度 升 高 的 变 化 率 远 大 于 总 体 平 均 分 解 速 率 。213   能 量 效 率 分 析图 5 是 不 同 间 壁 换 热 温 度 分 解 的 整 体 过 程 所 注入 的 热 量 与 丙 烷 水 合 物 分 解 两 个 阶 段 所 耗 用 的 换 热量 的 对 比 , 其 中 不 考 虑 分 解 过 程 中 的 能 量 损 失 。 图中 整 体 注 入 的 热 量 , 表 第 一 阶 段 即 释 放气 体 阶 段 所 消 耗 的 换 热 量 , 表 第 二 阶 段 即 分解 尾 声 阶 段 所 消 耗 的 换 热 量 。 表 2 给 出 了 释 放 气 体和 分 解 尾 声 阶 段 占 总 注 入 热 量 的 百 分 比 。 结 合 图 5可 以 看 出 , 以 间 壁 换 热 温 度 3019 ℃ 分 解 丙 烷 水 合物 为 例 , 注 入 67117 %的 热 量 已 经 分 解 9512 %丙 烷水 合 物 。 水 合 物 分 解 释 放 气 体 阶 段 所 吸 收 的 热 量 主要 用 于 气 体 的 产 出 , 绝 大 部 分 丙 烷 都 是 这 个 阶 段 产出 的 , 而 分 解 尾 声 阶 段 吸 收 的 热 量 只 有 很 少 量 的 丙烷 气 体 产 出 。图 5   不 同 间 壁 换 热 温 度 分 解 丙 烷 水 合 物 的 换 热 量 对 比 of at   分 解 过 程 各 阶 段 注 入 热 量   at ℃ ( ( 。 其 中 丙 烷 的 燃 烧 值 为 45192 [15 ] 、 丙 烷 水 合 物 的 分 解 热 取 12912 1[16 ] 。 图 中 η 代 表 分 解 整 个 过 程 的 能 量 效 率 ;η 1代 表 释 放 气 体 阶 段 能 量 效 率 。 根 据 能 量 效 率 的 定义 可 得 , 对 于 分 解 相 同 量 的 水 合 物 , 能 量 效 率 与 注入 热 量 呈 反 比 例 关 系 。 总 分 解 的 能 量 效 率 比 释 放 气体 阶 段 要 低 , 是 因 为 水 合 物 分 解 尾 声 阶 段 吸 收 了 大量 热 量 但 放 出 的 气 体 很 少 , 使 得 总 体 能 量 效 率 低 于释 放 气 体 阶 段 能 量 效 率 。 由 于 释 放 气 体 阶 段 已 经 放出 了 绝 大 部 分 的 气 体 , 因 此 , 以 此 段 的 能 量 效 率 作为 标 准 更 有 实 际 意 义 。对 于 实 际 应 用 来 说 应 该 在 尽 可 能 提 高 分 解 速 率的 同 时 也 要 考 虑 节 约 能 源 即 提 高 能 量 效 率 。 从 图5、 图 6 均 可 以 看 出 间 壁 换 热 温 度 与 分 解 所 需 要 的热 量 之 间 存 在 一 个 最 优 值 , 使 得 分 解 相 同 量 的 丙 烷水 合 物 所 需 的 能 量 最 少 , 即 能 量 效 率 最 高 。 本 实 验中 5015 ℃ 能 量 效 率 最 高 为 5158。·5051·  第 6 期     董 福 海 等 : 间 壁 换 热 分 解 开 采 天 然 气 水 合 物 的 实 验 模 拟© 1994   能 量 效 率 与 相 关 文 献 对 比   in 8 1 25 — 5158 t 14 — 216 [ 10 ]1 074 — 01113 [ 11 ]图 6   不 同 间 壁 换 热 温 度 分 解 丙 烷 水 合 物 的 能 量 效 率 对 比 at 个 开 采 过 程 , 通 过 实 验 计 算 出 的 能 量 效 率介 于 2125~ 5158 之 间 , 也 即 注 入 1 热 量 时 能产 生 相 当 2125~ 5158 丙 烷 。 与 相 关 文 献 对 比如 表 3 所 示 。 其 中 文 献 [ 10 ] 中 多 孔 介 质 中 注 热 水的 能 量 效 率 为 014~ 216。 文 献 [11 ] 中 多 孔 介 质 中注 热 盐 水 的 能 量 效 率 为 01074 ~ 01113。 12 ]在 不 考 虑 地 层 散 热 情 况 下 , 采 用 理 论 模 型 计算 热 力 法 分 解 的 能 量 效 率 介 于 3~ 7 之 间 。 从 能 量效 率 角 度 看 , 间 壁 分 解 开 采 天 然 气 水 合 物 方 法 的 能量 效 率 高 , 具 有 很 高 的 研 究 价 值 。3   结   论(1) 将 水 合 物 分 解 过 程 分 为 释 放 气 体 和 分 解 尾声 两 个 阶 段 。 对 于 气 体 产 出 来 说 释 放 气 体 阶 段 占 绝对 部 分 , 可 以 近 似 认 为 这 个 阶 段 后 分 解 过 程 已 经 结束 。(2) 进 行 了 不 同 间 壁 换 热 分 解 开 采 丙 烷 水 合 物模 拟 实 验 , 得 到 总 分 解 过 程 平 均 分 解 速 率 介 于0116~ 0146 1 · m - 2 之 间 、 能 量 效 率 介于 1133~ 3174 之 间 ; 释 放 气 体 阶 段 分 解 速 率 介 于0127~ 2156 1 · m - 2 之 间 、 水 合 物 分 解的 能 量 效 率 介 于 2125~ 5158 之 间 。(3) 随 着 间 壁 换 热 温 度 升 高 总 体 和 释 放 气 体 阶段 平 均 分 解 速 率 都 变 大 , 但 释 放 气 体 阶 段 平 均 分 解速 率 随 间 壁 换 热 温 度 升 高 的 变 化 率 远 大 于 总 体 平 均分 解 速 率 随 间 壁 换 热 温 度 升 高 的 变 化 率 。(4) 注 入 热 水 温 度 直 接 影 响 间 壁 换 热 分 解 的 能量 效 率 。 在 实 际 应 用 中 , 提 高 分 解 速 率 的 同 时 也 应该 节 约 能 量 即 提 高 能 量 效 率 。 实 验 结 果 表 明 , 存 在一 个 最 优 开 采 温 度 使 得 能 量 效 率 最 高 。1 ]   D. 2nd 1998[ 2 ]   1 of t 5261490. 1993[ 3 ]   , , 1 1 1996 , 29 (3) : 4782483[ 4 ]   S , t of in I 1989 ,35 (6) : 104921052[ 5 ]   h V A , D. of I 1987 , 33(2) : 3472350[ 6 ]   W , S , of I 1987 ,33 : 7472752[7 ]   C , R , A , et 1987 , 42 (7) : 164521653[ 8 ]   H , M , S , et in 1990 , 8 (3) :71288[ 9 ]   H , H , S , et t of in P E r 1991 ,6 (4) : 69276[ 10 ]   唐 良 广 ) , 肖 睿 ) , et of of t 过 程 工 程 学 报 ) , 2006 , 6 (4) : 5482·6051· 化       工       学       报     第 59 卷  © 1994 [ 11 ]   李 刚 ) , 唐 良 广 ) , et h
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