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气液液水合物多相平衡闪蒸的新算法

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气液液 水合物 多相 平衡 闪蒸 算法
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书书书第56卷第9期化工学报Vol.56 No.92005年9月Journal of Chemical Industry and Engineering (China)September 2005檭檭檭檭檭檭檭檭檭檭檭檭檭檭殐殐殐殐研究论文气液液水合物多相平衡闪蒸的新算法马庆兰,陈光进,孙长宇,郭天民(中国石油大学(北京)流体高压相态及物性研究实验室,北京102249)摘要:有水合物存在的多相闪蒸计算对于水合物法分离技术非常重要.提出了一个进行气液液水合物四相闪蒸计算的新算法.其中气液(富烃相)液(富水相)三相平衡闪蒸计算采用PatelTeja状态方程,ChenGuo水合物模型用于气相与水合物相平衡的计算.此算法避免了求解复杂的方程组,因此使计算简单化.通过气体与纯水体系和有抑制剂体系的计算检验表明,此算法有很好的计算稳定性.关键词:水合物;ChenGuo模型;多相闪蒸;算法中图分类号:TE311      文献标识码:A文章编号:0438-1157(2005)09-1599-07犖犲狑犪犾犵狅狉犻狋犺犿狅犳狏犪狆狅狉犾犻狇狌犻犱犾犻狇狌犻犱犺狔犱狉犪狋犲犿狌犾狋犻狆犺犪狊犲犲狇狌犻犾犻犫狉犻狌犿犳犾犪狊犺犮犪犾犮狌犾犪狋犻狅狀犕犃犙犻狀犵犾犪狀,犆犎犈犖犌狌犪狀犵犼犻狀,犛犝犖犆犺犪狀犵狔狌,犌犝犗犜犻犪狀犿犻狀(犎犻犵犺犘狉犲狊狊狌狉犲犉犾狌犻犱犘犺犪狊犲犅犲犺犪狏犻狅狉牔犘狉狅狆犲狉狋狔犚犲狊犲犪狉犮犺犔犪犫狅狉犪狋狅狉狔,犆犺犻狀犪犝狀犻狏犲狉狊犻狋狔狅犳犘犲狋狉狅犾犲狌犿,犅犲犻犼犻狀犵102249,犆犺犻狀犪)犃犫狊狋狉犪犮狋:Inthiswork,anewalgorithmforperformingvaporliquidliquidhydratemultiflashcalculationwasdeveloped.PatelTejaequationofstatewasusedinperformingthevaporliquidliquid(VLHCLW)threephaseflashcalculationandChenGuotwostephydratemodelwasusedforcalculatingthevaporhydratephaseequilibria.Thismethodwasrathersimpleasitavoidedthecomplexityofsimultaneoussolutionofasophisticatedgroupofequations.Theproposedalgorithmwastestedongaspurewatersystems,gasaqueoussolutionofalcoholsystems,gasaqueoussolutionofsaltsystemsandgassystemcontainingnofreewater.Thecalculationresultsshowedthattheproposedalgorithmwasstableandeffective.犓犲狔狑狅狉犱狊:hydrate;ChenGuomodel;multiphaseflash;algorithm2004-09-06收到初稿,2005-01-14收到修改稿.联系人及第一作者:马庆兰(1964—),女,硕士,副教授.基金项目:国家自然科学基金项目(20490207,20176028,90210020);霍英东教育基金项目(81064).引言对于低沸点气体混合物的分离,通常采用低温精馏、吸收、变压吸附以及膜分离等方法.而基于水合物的分离方法与这些传统分离方法相比,有其独特的优点.首先,水合物法可以在0℃以上的温度下进行,与低温精馏相比,可以节省大量制冷所需的能量.另外与变压吸附和膜分离相比,水合物法具有压力损失小、分离效率高等优点,在特定背犚犲犮犲犻狏犲犱犱犪狋犲:2004-09-06.犆狅狉狉犲狊狆狅狀犱犻狀犵犪狌狋犺狅狉:MAQinglan,associateprofessor.犈-犿犪犻犾:maql@bjpeu.edu.cn犉狅狌狀犱犪狋犻狅狀犻狋犲犿:supportedbytheNationalNaturalScienceFoundationofChina(20490207,20176028,90210020)andHuoYingdongEducationFoundation(81064).景下具有一定的竞争优势.例如,水合物法分离技术可用于从炼厂气中回收氢气等.因此开发有水合物相存在的多相闪蒸计算方法是非常必要的.Cole和Goodwin[1]提出了一个包括水合物相的四相闪蒸计算方法.其中各相的组成及各相的量可通过联解RachfordRice方程组求得犉=∑犻狕犻(犓犻犿-1)/犎′犻=0 犿=1,2,…,犑-1(1)犎′犻=1+∑犑-1犿=1犞犿(犓犻犿-1)(2)组分犽在水合物相的逸度由式(3)计算犽=犆犽1犳H犽ν11+∑犼犆犼1犳H犼+犆犽2犳H犽ν21+∑犼犆犼2犳H犼-狓犽狓w=0犽=1,2,…,犖H(3)组分犽在其余各相的逸度由状态方程计算.为了计算水合物相的逸度犳H犽,需采用NewtonRaphson法求解方程(3).可以看出,此算法的核心是求解方程(3)中的犳H犽.当可生成水合物的组分较少时,Cole和Goodwin的方法是可行的.但对于天然气或油藏流体,组分多且复杂,需要求解的方程(3)中方程组个数多,初值预赋困难,导致NewtonRaphson迭代法很难收敛.为了避开这个问题,本文提出了一个较简单的算法进行气液烃水水合物多相平衡闪蒸计算,该算法不需要求解较复杂的非线性方程组,因此计算易于收敛.通过检验可知,这一算法具有较强的计算稳定性.1 热力学模型本文采用PatelTeja状态方程(PTEOS)[2]计算气液液(VLL)三相平衡.采用ChenGuo水合物模型[3]计算气体与水合物间的平衡.对于水合物相,首先通过准化学反应生成化学计量型的基础水合物.其次,由于基础水合物间存在空的包腔(连接孔,即小孔),一些气体小分子(如Ar、N2、O2、CH4等)会吸附于其中,导致水合物的非化学计量性.所涉及的表达式为犳犻=狓犻犳0犻1-∑犼θ()犼α(4)∑犼狓犻=1.0(5)∑犼θ犼=∑犼犳犼犆犼1+∑犼犳犼犆犼(6)式中α=λ1/λ2,λ1为每个水分子所形成的连接孔(小孔)数;λ2为基础水合物中每一个水分子所包络的气体分子数.对于Ⅰ型水合物,λ1=2/46,λ2=6/46;对于Ⅱ型水合物,λ1=16/136,λ2=8/136.所以,对于Ⅰ型水合物,α=1/3;对于Ⅱ型水合物,α=2.客体分子犻在气相或富烃相中的逸度犳犻可由PTEOS计算.狓犻为由气体组分犻形成的基础水合物在混合基础水合物中所占的摩尔分数.θ犼为气体分子犼占据连接孔的分率.犳0犻由式(7)计算犳0犻=犳0犜犻expβ狆()犜犪-1/λ2w(7)犳0犜犻=exp-∑犼犃犻犼θ犼烄烆烌烎犜犃′犻exp犅′犻犜-犆′()[]犻(8)其中,水的活度犪w定义式为犪w=犳w/犳0w(9)富水相中水的逸度犳w及纯水的逸度犳0w可由PTEOS计算.对于Ⅰ型水合物,β=4.242K·MPa-1;对于Ⅱ型水合物,β=10.224K·MPa-1.式(8)中的犃′犻、犅′犻、犆′犻和二元交互作用参数犃犻犼参见文献[3].为便于工程应用,式(6)中的Langmuir常数犆犼被关联为温度的函数犆犼=犡犼exp犢犼犜-犣()犼(10)某些小分子气体(可吸附于连接孔)的犡犼、犢犼和犣犼值见文献[3].2 相稳定性判别Michelsen相稳定判别法[4]用来判断流体的相态数犑.若犑=2,则进行两相狆犜闪蒸计算;若犑=3,则进行三相狆犜闪蒸计算.是否存在水合物相可由式(11)判断∑犻狓犻>1.0(11)如果满足∑犻狓犻>1.0,则水合物相是稳定的,此时总相态数为犑+1.3 气液液水合物多相闪蒸算法31 纯水和含极性抑制剂体系的闪蒸计算总物料衡算和各组分物料衡算方程为(设进料量为1mol)1=犞+犔A+犔B+犎(12)狕0犻=犞狔犻+犔A狓A犻+犔B狓B犻+犎狓H犻(13)基于两步水合物生成机理,客体分子犻在单位水分子水合物中的量为狓′犻=λ2狓犻+λ1θ犻(14)因此客体分子犻和水在水合物相中的摩尔分数为狓Hw=11+∑狓′犻(15)·0061·化工学报第56卷狓H犻=狓′犻1+∑狓′犻(16)设进料中的水转化为水合物的百分数为犿,则转化为水合物的水的总量为犿′=犿狕0w(17)水合物相分率为犎=犿′+犿′∑狓′犻(18)由于生成水合物,进料组成发生变化,改变后的进料组成为狕犻狕犻=狕0犻-犎狓H犻1-犎(19)以犜、狆和狕犻为已知条件进行三相闪蒸计算,由式(4)求得基础水合物的组成狓犻.判断是否满足犉(犿)=∑犻狓犻-1.0=0,若不满足,则用正割法调整水转化为水合物的百分数犿,重复计算水合物相分率及组成,直到满足∑犻狓犻=1.0.正割法计算公式为犿犽=犿犽-1-(犿犽-1-犿犽-2)犉(犿犽-1)犉(犿犽-1)-犉(犿犽-2)(20)具体计算步骤如下.(1)以犜、狆、狕0犻为条件,进行两相或三相闪蒸计算,得到各相组成狔犻、狓A犻、狓B犻和各相分率犞、犔A、犔B以及逸度犳犻.(2)由气相逸度犳犻计算组分犻在连接孔中的占有率θ犻及基础水合物的组成狓犻.判断式(11)是否成立.若∑犻狓犻<1.0,则不存在水合物相,不进行四相闪蒸计算;若∑犻狓犻>1.0,则存在水合物相,进行以下步骤计算.(3)设进料中组分水转化为水合物的百分数为犿,则共有犿′的水转化为水合物,即犿′=犿狕0w.(4)由式(14)~式(16)计算水合物相组成狓H犻,由式(18)计算水合物相分率犎.(5)由水合物相组成及水合物相分率,计算扣除水合物相后的新的进料组成狕犻.(6)以犜、狆、狕犻为已知条件,进行三相闪蒸计算.(7)由式(4)计算基础水合物的组成狓犻,判断是否满足犉(犿)=∑犻狓犻-1.0=0,若不满足,则用正割法调整水的转化率犿.正割法需要两个初值,可取犿1=0、犿2=0.3.(8)若犿<1,重复步骤(3)~步骤(7),直到满足∑犻狓犻=1.0,达到四相平衡,计算结束,输出各相分率及各相组成.(9)若犿≥1或犔B=0,说明自由水已全部转化为水合物,没有富水相存在,只有烃相(单相或两相)和水合物相.但气相中还有少量水,其也会生成水合物.这时最初的进料组成为狕′0犻=犞狔犻+犔A狓A犻(21)气相中水的逸度为犳w=狔ww狆(22)式中狔w为气相中水的摩尔分数;w为气相中水的逸度系数.水的转化率初值可取犿1=0、犿2=0.05.采用如上所述的方法计算气相中的水有多少转化为水合物,及生成水合物的组成狓H′犻和水合物相分率犎′.生成水合物后,进料组成修正为狕′犻=狕′0犻-犎′狓H′犻1-犎′(23)迭代计算,直到满足∑犻狓犻=1.0.于是总的水合物相分率为犎tol=犎+犎′(1-犎)(24)水合物相总组成为狓H犻tol=狓H犻犎+狓H′犻犎′(1-犎)(25)式中犎和狓H犻分别为有自由水时生成的水合物的相分率和摩尔组成.计算结束,输出各相分率及各相组成.(10)若犞=0且犔A=0,说明所有的烃都已转化为水合物,只有富水相和水合物相存在.但富水相中少量的烃与水仍能生成水合物.因此需计算富水相中有多少水转化为水合物,及生成水合物的组成狓H′犻和水合物相分率犎′,计算方法如前所述.水的转化率初值可取犿1=0、犿2=0.0005.此时,最初的进料组成为狕′0犻=狓B犻(26)富水相中水的逸度为犳w=狓BwBw狆(27)32 含盐体系的闪蒸计算当水溶液中含有盐类时,进行气液液三相闪蒸计算前,需先从总组成中将盐扣除掉,得到新的组成(saltfreecomposition)狕′犻=狕犻1-狕s(28)式中狕s为进料中盐的总摩尔组成.针对进料组成狕′犻进行犜狆等温闪蒸计算,得·1061·第9期马庆兰等:气液液水合物多相平衡闪蒸的新算法到富水相的组成狓′Bw和摩尔分数犔′B.将前面扣除掉的盐全部加入富水相中,得到富水相中各组分和盐的摩尔组成狓B犻、狓Bs狓B犻=狓′B犻犔′B犔′B+狕s(29)狓Bs=狕s犔′B+狕s(30)有关含盐体系中水的逸度计算可参见文献[5].如果通过式(11)判断有水合物生成,假定水的转化率为犿,计算方法如前所述.富水相的组成狓′Bw不断变化,相摩尔分数犔′B不断减小,于是由式(30)可见剩余水溶液中盐的物质的量浓度不断增加.4 考核计算结果本文将新算法的计算结果与文献中的实验数据及计算结果进行了比较,并对几个模拟气样进行了计算.图1为本文计算结果与本研究室[6]的实验数据的比较,体系为CH4(1)+C2H6(2)在含6%(mol)四氢呋喃水溶液中.表1为本文计算结果与Dharmawardhana等[7]的实验数据的比较,体系为cycloC3H6(1)+H2O(2),其进料组成为:狕1=0.2,狕2=0.8.表中狓H1为cycloC3H6在水合物相中的摩尔分数,犎为水合物相分率.在给定的温度、压力下,闪蒸结束后只有两相存在,即气相和水合物相.表2为本算法与文献[1]计算结果的比较,体系为CH4(1)+C3H8(2)+H2O(3),其进料组成为:狕1=0.8636,狕2=0.0455,狕3=0.0909.在给定的温度、压力下,闪蒸结束后也只Fig.1 Comparisonofcalculatedethanecompositionwithexperimentaldata有两相存在,即气相和水合物相.通过比较可以看出,新算法的计算结果与实验数据符合较好,与Cole和Goodwin[1]的计算结果基本一致,因此新算法是可靠的且方法简单.犜犪犫犾犲1 犆犪犾犮狌犾犪狋犻狅狀狉犲狊狌犾狋狅犳犮狔犮犾狅犆3犎6(1)+犎2犗(2)狊狔狊狋犲犿犜/K狆/kPa狓H①1狓H②1犎③犎②278.68128.280.11440.11540.90310.9043276.15101.240.11430.11540.90300.9037275.3695.350.11430.11540.90300.9037274.2581.230.05550.05560.84680.8460273.5770.100.05700.05560.84680.8459273.2464.550.06780.05560.84680.8459①Experimentaldata[7].②Calculationresultsinthiswork.③CalculationresultsinRef.[1].犜犪犫犾犲2 犆犪犾犮狌犾犪狋犻狅狀狉犲狊狌犾狋狅犳犆犎4(1)+犆3犎8(2)+犎2犗(3)狊狔狊狋犲犿Component犻VaporphaseRef.[1]ThisworkHydratephaseRef.[1]Thiswork1.犜=256K,狆=1000kPamolefractionofcomponent犻CH40.95480.954970.08530.07660C3H80.04500.044890.04900.05078H2O0.000140.000140.86570.87262molefractionofeachphase0.89540.895980.10460.104022.犜=262K,狆=1000kPamolefractionofcomponent犻CH40.95480.954860.07870.07111C3H80.04500.044890.04950.05084H2O0.000240.000250.87180.87805molefractionofeachphase0.89600.896740.10400.103263.犜=264K,狆=1000kPamolefractionofcomponent犻CH40.95470.954810.07740.06917C3H80.04500.044880.04940.05086H2O0.000290.000310.87320.87997molefractionofeachphase0.89620.897020.10380.102984.犜=270K,狆=1000kPamolefractionofcomponent犻CH40.95450.954570.07270.06331C3H80.04500.044900.04940.05083H2O0.000500.000540.87790.88586molefractionofeachphase0.89700.897940.10300.10206由于多组分混合气体水合物的组成很难实验测定准确,因此尚无文献报道.为检验新算法对多组分复杂流体计算的稳定性及在含极性抑制剂和含盐体系的计算,本文对合成气体进行了计算,合成气体的组分为天然气、凝析气常见组分,计算结果列于表3~表7.其中表3和表4为纯水体系的计算结果,表5为含极性抑制剂体系的计算结果,表6·2061·化工学报第56卷犜犪犫犾犲3 犆犪犾犮狌犾犪狋犻狅狀狉犲狊狌犾狋狅犳狊狔狀狋犺犲狋犻犮犿狌犾狋犻犮狅犿狆狅狀犲狀狋狊狔狊狋犲犿Ⅰ(犜=278.15K,狆=800kPa)Component犻FeedVaporphaseHydrocarbonrichliquidphaseAqueousphaseHydratephasemolefractionofcomponent犻C10.300.6241360.0301880.0000010.038367C20.100.1974890.0651640.0000010.007763C30.060.0843210.1196350.0000000.023628犻C40.040.0383260.1391730.0000000.019465狀C40.040.0366100.1938080.0000000.002194犻C50.020.0093380.1349020.0000000.000000狀C50.020.0072150.1431780.0000000.000000C60.010.0011620.0811220.0000000.000000C70.010.0004280.0839830.0000000.000000H2O0.400.0009770.0088480.9999980.908584molefractionofeachphase1.000.4550890.1167580.1040290.324124犜犪犫犾犲4 犆犪犾犮狌犾犪狋犻狅狀狉犲狊狌犾狋狅犳狊狔狀狋犺犲狋犻犮犿狌犾狋犻犮狅犿狆狅狀犲狀狋狊狔狊狋犲犿Ⅱ犻狀狆狉犲狊犲狀犮犲狅犳狆狌狉犲狑犪狋犲狉(犜=278.65K,狆=850kPa)Component犻FeedVaporphaseHydrocarbonrichliquidphaseAqueousphaseHydratephasemolefractionofcomponent犻CO20.100.1909500.0306240.0001050.008076C10.200.3742920.0218340.0000010.025755C20.100.1949930.0705700.0000010.006357C30.040.0777320.1150640.0000000.017477犻C40.030.0649630.2420220.0000000.024966狀C40.030.0960940.5120370.0000000.004625H2O0.500.0009750.0078490.9998930.912744molefractionofeachphase1.000.4784780.0000080.2728400.248675犜犪犫犾犲5 犆犪犾犮狌犾犪狋犻狅狀狉犲狊狌犾狋狅犳狊狔狀狋犺犲狋犻犮犿狌犾狋犻犮狅犿狆狅狀犲狀狋狊狔狊狋犲犿Ⅱ犮狅狀狋犪犻狀犻狀犵犪犾犮狅犺狅犾(犜=268.15K,狆=850kPa)Component犻FeedVaporphaseHydrocarbonrichliquidphaseAqueousphaseHydratephasemolefractionofcomponent犻CO20.100.2064470.0388250.0013170.010876C10.200.4066230.0252860.0000030.035540C20.100.2097410.0916280.0000020.005551C30.040.0726750.1433230.0000000.018961犻C40.030.0463320.2431670.0000000.025327狀C40.030.0574850.4423530.0000000.002965H2O0.470.0004630.0060100.8783470.900779CH3OH0.030.0002350.0094070.1203310.000000molefractionofeachphase1.000.4969170.0055800.2178230.279680·3061·第9期马庆兰等:气液液水合物多相平衡闪蒸的新算法犜犪犫犾犲6 犆犪犾犮狌犾犪狋犻狅狀狉犲狊狌犾狋狅犳狊狔狀狋犺犲狋犻犮犿狌犾狋犻犮狅犿狆狅狀犲狀狋狊狔狊狋犲犿Ⅱ犮狅狀狋犪犻狀犻狀犵狊犪犾狋(犜=268.15K,狆=850kPa)Component犻FeedVaporphaseHydrocarbonrichliquidphaseAqueousphaseHydratephasemolefractionofcomponent犻CO20.100.210950.042470.001190.01113C10.200.418650.033410.000140.04455C20.100.210950.113420.000130.00277C30.040.070740.154820.000030.02440犻C40.030.044290.265510.000010.02133狀C40.030.044010.390000.000010.00332H2O0.470.000430.000370.929670.89250NaCl0.030.000000.000000.064090.00000molefractionofeachphase1.000.473150.024520.339970.16235犜犪犫犾犲7 犆犪犾犮狌犾犪狋犻狅狀狉犲狊狌犾狋狅犳犆犎4(1)+犆3犎8(2)+犎2犗(3)狊狔狊狋犲犿犮狅狀狋犪犻狀犻狀犵狀狅犳狉犲犲狑犪狋犲狉(犜=276.15K,狆=1000kPa)Component犻FeedVaporphaseHydrocarbonrichliquidphaseAqueousphaseHydratephasemolefractionofcomponent犻CH40.9490880.9490970.0000000.0000000.057220C3H80.0500040.0500040.0000000.0000000.050827H2O0.0009080.0008990.0000000.0000000.891954molefractionofeachphase1.0000000.9999900.0000000.0000000.000010为含盐体系的计算结果,闪蒸后均有四相存在.合成气体Ⅰ中含有不生成水合物的组分,合成气体Ⅱ的组分都能生成水合物.闪蒸计算结果表明各相组成分布合理.由表5、表6计算结果与表4计算结果的比较可以看出,在水中加入甲醇或盐后,达到四相平衡的温度有所降低.由表5和表6还可以看出,因为甲醇和盐均不生成水合物,因此闪蒸后富水相中醇和盐的含量增大.当没有自由水存在时,气体中的水蒸气在条件合适时也会和其他组分生成水合物.表7为无自由水体系的计算结果,由表中可以看出,生成水合物的量极少.5 结论提出了一个计算气液液水合物多相闪蒸的新方法.该方法避免了求解复杂的多元非线性方程组的问题,因此计算简单,对初值要求不高,易收敛,特别是对于多组分混合物有较强的优越性.通过多种体系的检验计算表明,此方法计算稳定性好,计算结果与实验值符合较好.符号说明犃′———式(8)中的常数,MPa犃犻犼———交互作用参数,K犪w———水的活度犅′———式(8)中的常数,K犆———Langmuir常数,MPa-1犆′———式(8)中的常数,K犳———气体的逸度,MPa犳0———气体与纯基础水合物平衡时的逸度,MPa犳w———水的分逸度,MPa犳0w———体系温度和压力条件下纯水的逸度,MPa犎———水合物相的摩尔分数犑———总相数犓———相平衡常数犔———液相的摩尔分数犿———初始进料中水转化为水合物的百分数犿′———水转化为水合物的总量犖H———可生成水合物的组分数狆———压力,MPa犜———温度,K犞———气相的摩尔分数·4061·化工学报第56卷犞犿———犿相的摩尔分数犡———式(10)中的常数,MPa-1狓犻———液相或水合物相中组分犻的摩尔分数狓犻———基础水合物组分犻的摩尔分数犢———式(10)中的常数,K狔犻———气相中组分犻的摩尔分数犣———式(10)中的常数,K狕犻———扣除水合物相后进料中组分犻的摩尔分数狕0犻———最初进料中组分犻的摩尔分数α———结构参数β———水合物结构参数,K·MPa-1θ———客体分子占据连接孔的分率λ1———一个水分子所含有的连接孔数λ2———一个水分子包络的气体分子数ν1———一个水分子所具有的小孔数ν2———一个水分子所具有的大孔数犻———组分犻的分逸度系数上角标A———富烃相B———富水相H———水合物相0———参考态或纯状态下角标犻———组分犻犼———组分犼s———盐w———组分水犚犲犳犲狉犲狀犮犲狊[1]ColeWA,GoodwinSP.Flashcalculationsforgashydrates:arigorousapproach.犆犺犲犿.犈狀犵.犛犮犻.,1990,45(3):569—573[2]PatelNC,TejaAS.Anewcubicequationofstateforfluidsandfluidmixture.犆犺犲犿.犈狀犵.犛犮犻.,1982,37(3):463—473[3]ChenGJ,GuoTM.Anewapproachtogashydratemodelling.犜犺犲犆犺犲犿.犈狀犵.犑狅狌狉狀犪犾,1998,71(2):145—151[4]MichelsenML.Theisothermalflashproblem.Part1.Stability.犉犾狌犻犱犘犺犪狊犲犈狇狌犻犾犻犫狉犻犪,1982,9:1—19[5]ZuoYX,GommesenS,GuoTM.Equationofstatebasedhydratemodelfornatualgassystemscontainingbrineandinhibitor.犜犺犲犆犺犻狀犲狊犲犑.狅犳犆犺犲犿.犈狀犵.,1996,4(3):189—202[6]ZhangShixi(张世喜).Studyonthekineticsofhydrateformationandthetechniqueofseparatinggasmixtures狏犻犪hydrateformation:[dissertation](学位论文).Beijing:UniversityofPetroleum,2003[7]DharmawardhanaPB,ParrishWR,SloanED.Experimentalthermodynamicparametersforthepredictionofnaturalgashydratedissociationconditions.犐狀犱.犈狀犵.犆犺犲犿.犉狌狀犱犪犿.,1980,19:410—414·5061·第9期马庆兰等:气液液水合物多相平衡闪蒸的新算法
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