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泥质烃源岩中蒙脱石伊利石化对页岩气赋存的影响

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泥质烃源岩中蒙脱石 伊利石 页岩 气赋存 影响
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文章编号:1001-6112(2014)03-0346-07                                                        doi:10.11781/ sysydz201403346泥质烃源岩中蒙脱石伊利石化对页岩气赋存的影响李颖莉,蔡进功(同济大学海洋地质国家重点实验室,上海  200092)摘要:页岩气的赋存受多种因素的制约,作为泥质烃源岩中最主要的2种黏土矿物,蒙脱石和伊利石在比表面和微孔隙上存在的明显差异决定了蒙脱石更有利于页岩气的赋存。成岩过程中的压实作用和蒙脱石向伊利石的转化以及由此产生的异常压力都会改变蒙脱石和伊利石的性质,进而影响到对页岩气的吸附。然而,泥质烃源岩中蒙脱石层间有机质的存在,一定程度上延缓了蒙伊化进程,也会对页岩气的吸附产生重要影响。将泥质烃源岩中蒙脱石伊利石化与蒙脱石层间有机质演化以及层间水脱水过程联系起来分析发现,成岩过程中层间有机质排出以前以及层间水排出时期,即从无序伊蒙混层向部分有序混层转化的阶段(伊蒙混层比50%~35%)以及有序伊蒙混层形成的末期(伊蒙混层比15%左右),对应页岩气的有利富集区。关键词:泥质烃源岩;蒙脱石伊利石化;层间有机质;页岩气赋存中图分类号:TE122.1                   文献标识码:AEffect of smectite illitization on shale gas occurrence in argillaceous source rocksLi Yingli, Cai Jingong(State Key Laboratory of Marine Geology, School of Ocean and Earth Science, Tongji University, Shanghai 200092, China)Abstract: Smectite and illite are different with each other from the aspects of specific surface area and microporo⁃sity. Compared to illite, smectite is more conducive to the occurrence of shale gas. During mudstone diagenesis,compaction and smectite illitization as well as the consequent abnormal pressure could transform the characters ofthe two minerals, bringing significant influence on the adsorption of shale gas. However, the organic matter in themontmorillonite of the argillaceous source rocks retards the smectite illitization process, making another importantimpact on shale gas adsorption. Integrating smectite illitization, interlayer organic matter evolution and dehydrationprocess of interlayer water, the study shows that the favorable rich region for shale gas is correlated with the periodprior to the stage when interlayer organic matter and water have been discharged, namely from the convertion stageof chaotic mix⁃layer illite/ smectite to the partially ordered mixed⁃layer illite/ smectite (smectite for 50%-35% inI/ S) and the final phase of ordered mixed⁃layer illite/ smectite(smectite for about 15% in I/ S).Key words: argillaceous source rock; smectite illitization; interlayer organic matter; shale gas occurrence页岩气的主要赋存形式为游离态、吸附态及少量的溶解态[1],游离态页岩气大量存在于岩石孔隙与裂隙中;吸附态大量存在于有机质颗粒、黏土矿物颗粒、干酪根颗粒以及孔隙表面之上;溶解态少量溶解于干酪根、沥青质、残留水以及液态原油中[2-3]。因此,比表面与微孔隙的大小是决定页岩气赋存量的重要因素[4-6]。泥质烃源岩中普遍存在有大量黏土矿物,主要为蒙脱石和伊利石。两者在比表面和微孔隙上存在巨大差异,故两者含量的多寡对页岩气的赋存具有重要的影响。蒙脱石伊利石化是泥质烃源岩演化过程中最重要的成岩作用,前人对这一过程中伴随着的压实作用、矿物转化以及层间水排出造成的异常压力现象做了大量研究[7-16],上述成岩变化对页岩气吸附的影响值得关注。在泥质烃源岩中,大约72%的有机质与黏土矿物结合,以有机黏土复合体的形式保存下来[17-19]。有机质不仅可以吸附于黏土矿物的表面,还可以稳定保存在膨胀性黏土矿物的层间[20-22],蒙脱石由于其特殊的矿物性质,层间可以赋存大量有机质[23-30]。而与黏土矿物紧密结合的有机质对蒙脱石伊利石化的进程以及页岩气赋存的影响,目前研究相对较少。综合国内外研究成果,重点从有机质—黏土相互作用的角度,探讨泥质烃源岩中蒙伊收稿日期:2013-02-14;修订日期:2014-02-28。作者简介:李颖莉(1986— ),女,博士生,从事石油地质学及黏土沉积学研究。 E⁃mail:liyingli369@ 126.com。通讯作者:蔡进功( 1961— ),男,教授,博士生导师,从事海洋沉积学和石油地质学研究。 E⁃mail:jgcai@ tongji.edu.cn。基金项目:国家自然科学基金项目(41072089,41372130)和国家油气重大专项(2011ZX05006-001)资助。第36卷第3期2014年5月石 油 实 验 地 质PETROLEUM GEOLOGY & EXPERIMENT                                 Vol.36,No.3May,2014化作用对页岩气赋存的影响。1 蒙脱石和伊利石对页岩气赋存的差异性1.1 比表面比表面是指每克矿物所具有的表面积数,单位是m2 / g,是矿物内比表面和外比表面的总和[31]。Ross和Bustin研究表明黏土矿物由于具有较大的比表面积,对页岩气的吸附能力较强[4]。即比表面越大,吸附气的含量越高。泥页岩中有20%~85%的天然气是以吸附态的形式存在[32],因此矿物比表面的大小是影响页岩气吸附量的重要因素。与伊利石相比,蒙脱石具有较大的比表面[33-35](表1),特别是其内表面可占总比表面积的94%。故大量的吸附态页岩气可以被蒙脱石内表面所吸附。此外,有机质也可大量吸附于蒙脱石的内外表面,尤其内表面是有机质保存的有利场所[20]。对海洋沉积物以及暗色泥页岩中矿物比表面和有机碳的关系研究表明,两者呈良好的线性正相关性[36-38]。所以黏土矿物吸附的有机质含量越高,相应的比表面积越大。据卢龙飞等推算[39],1 t非膨胀型黏土矿物可吸附25.8~60.2 kg有机质,而1 t膨胀型黏土蒙脱石可吸附600 kg有机质,因此相对于伊利石,蒙脱石具有极强的吸附有机质的能力。可以看出,一方面,蒙脱石与伊利石相比,自身具有较大的比表面积。同时,蒙脱石可以吸附大量有机质,特别是层间有机质,也在一定程度上增大了烃源岩的总比表面。1.2 微孔隙页岩中纳米级别的微孔隙含量丰富,以有机质内孔、颗粒内孔及自生矿物晶间孔为主[40]。吸附态和游离态页岩气主要赋存在这些微孔隙中。从晶体结构来看,蒙脱石和伊利石都是由2层硅氧四面体夹一层铝氧八面体构成的层状硅酸盐矿物。不同之处在于蒙脱石具有较大的层间距,吸水膨胀最大可达1.7 nm,伊利石不具有膨胀性,层间距固定为1nm[41-42] 。吉利明等[43]对常见黏土表1 黏土矿物的比表面积[33-35]Table 1  Specific surface areaof clay minerals (m2· g-1) 矿物类型内比表面积外比表面积总比表面积蒙脱石750 50 800蛭石750 1 >750绿泥石15 15高岭石15 15伊利石30 30矿物利用扫描电镜观察得出,蒙脱石颗粒多为细胞状,细胞状结构的表面常出现不同程度开裂的孔隙,这些孔隙以丰富的小于50 nm的微孔和中孔为主,而结晶程度较高的伊利石其纳米级孔隙较少。可见相比于伊利石,蒙脱石具备丰富的页岩气容纳空间。此外,王行信在研究松辽盆地泥岩孔隙特征纵向变化时发现[44],在井深1 850~2 000 m以后,泥岩的平均孔径和孔径大于20 nm的部分明显增加,这些孔隙实际上是以微裂缝的形式存在。并认为造成这种现象的原因是由于在蒙脱石伊利石化的过程中,蒙脱石层间的水分子逐渐排出,矿物单层厚度减小,表现为水平方向的微裂缝,而这也可以容纳更多的页岩气。与伊利石相比,蒙脱石具有巨大的比表面和更多的微孔隙空间,更有利于页岩气的赋存。因此,泥质烃源岩成岩过程中蒙脱石和伊利石所占比例,即蒙脱石伊利石化进程对页岩气的赋存具有重要影响。2 泥质烃源岩中蒙伊化对页岩气赋存的影响2.1 压实作用泥岩中随着深度增加,在上覆地层的压实作用下,黏土颗粒彼此更加靠近。由于黏土矿物是特有的层状矿物,随着压实的进行容易形成优选定向,从而造成了矿物晶间孔隙度的减小。同时,压实过程中有机质的体积由于化学分解和物理压实,也会减小。 Falini估算过当泥炭转变为褐煤时,层厚大约会减薄10倍[45]。由此可推测随着有机质体积的减小,发育在有机质上的微孔隙体积也会随之减小,页岩气失去可以吸附的位置。并且不同的黏土矿物,在压实作用下其定向并不是同时进行的。 Martin通过实验表明,在数量级为几kg/ cm2的低压下,在高岭石和伊利石中可以产生明显的优选定向,但是在蒙脱石中不会造成多大定向[46]。但是在100 kg/ cm2左右,包括蒙脱石在内的任何板状黏土矿物中都可以产生优选定向。随着压实的进行,比表面积小的黏土矿物首先发生定向,比表面积大的蒙脱石定向缓慢,泥岩中矿物的比表面积总体呈逐渐减小的趋势。2.2 矿物转化通过蒙脱石和伊利石两者性质的差异性可以看出,在泥质烃源岩蒙脱石伊利石化过程中,一方面,蒙脱石层间水及有机质逐渐排出,可供页岩气赋存的层间微孔隙及有机质微孔隙减少,同时矿物的比表面也相应降低。王行信等曾估算过松辽盆·743· 第3期                 李颖莉,等.泥质烃源岩中蒙脱石伊利石化对页岩气赋存的影响         地嫩一段和青一段蒙伊化过程中蒙脱石脱水量,可占生油岩体积的20.7%,如果泥岩中黏土矿物含量占85%,蒙脱石的初始含量占黏土矿物总量的85%时,最大脱水量可达生油岩体积的26.7%,而一般的生油岩脱水量在10% ~ 15%之间[47]。可见,在成岩作用过程中,蒙脱石向伊利石的转化可造成层间微孔隙减少约15%左右。同时,随着排水量的增加,微裂缝的出现又为页岩气的赋存提供了新的场所。2.3 异常压力蒙脱石向伊利石转化以前,其层间含有2个水分子层。压实时,层间水逐渐排出,以自由水的形式进入页岩孔隙当中。 Powers曾指出[36],层间水的密度大约为1.4 g/ cm3,其转变为自由水时,密度的降低造成体积的增大。假定层间水转移的时刻,孔隙空间都充满了流体,外来的水进入孔隙将增加页岩中的孔隙压力。经计算纯黏土质页岩水体积增加可高达20%。故蒙脱石伊利石化过程中层间水的排出会使地层中的孔隙压力增加到异常高的数值。研究表明压力的增大会增加页岩气的吸附量。在压力较低的情况下,气体吸附需达到较高的结合能,当压力不断增大,所需结合能不断减小,气体的吸附量随之增加[48-50]。由此可见异常压力出现的位置,往往是页岩气的有利富集区。可以看出,成岩过程中的压实作用以及蒙脱石向伊利石的转化会导致矿物的比表面和微孔隙减小,不利于页岩气的赋存;但蒙脱石脱水产生的微裂缝以及异常高压,会提高页岩气的储存能力。2.4 有机质参与的蒙伊化对页岩气赋存的影响在泥质烃源岩中,除各种无机矿物和孔隙水外,还存在数量不等和不同类型的有机质。这些有机质具有不同的赋存形式,在水—岩—有机质相互作用的成岩环境下,与黏土矿物结合的有机质对蒙伊化进程,进而对页岩气赋存的影响,值得关注和探讨。蔡进功等[28,51]对纯蒙皂石和烃源岩中小于2 μm的有机黏土复合体,采用XRD和热分析等方法分别进行检测,发现蒙皂石在250 ℃时由于层间水的排出,衍射峰(d001)移动至1.0 nm;但烃源岩中蒙皂石的衍射峰(d001)则停留在1.3~1.4 nm处,直至550 ℃时,才移动至1.0 nm处。差热分析显示在250~550 ℃升温过程中伴随着大量的放热反应,热解—色谱在该温度范围内检测到大量有机质的排出。这些充分证明了烃源岩中蒙皂石层间存在有机质。对有机黏土复合体的层间有机质经H2O2氧化剂、氯仿和苯等有机溶剂以及延长升温时间处理后进行XRD、TG和DTA分析后发现,有机质能够稳定的存在于黏土矿物层间[24,27,51-54]。蒙脱石伊利石化是层间加钾、脱水和硅氧四面体加铝去硅的过程[55],正是由于层间有机质的稳定性,占据了形成伊利石所需K+的层间固定位置,一定程度上阻碍了蒙脱石向伊利石的转化,因而延缓了赋存页岩气所需的比表面和微孔隙的减少。另一方面,蒙脱石层间有机质的存在也延缓了层间水的排出,导致蒙脱石伊利石化滞后。 Theng以及Yariv和Cross研究表明,蒙皂石层间水可作为“水桥”把蒙皂石与有机质紧密结合起来[24,27]。由于这种机理的存在,造成了有机黏土复合体的脱水温度和脱水量与纯蒙皂石矿物不同。蔡进功等[30]对蒙皂石和烃源岩中小于2 μm的有机黏土复合体分别进行DTA与热解—色谱分析发现,两者在100 ℃和600 ℃时失水特征完全一致;但有机黏土复合体在550 ℃新增了一个失水峰,而在XRD曲线上有机黏土复合体中蒙皂石(d001)衍射峰依然存在,表明550 ℃失水峰仍属蒙皂石的层间水而非结构水。这个失水峰是在250~550 ℃区间有机质大量释放后才出现,说明有机质的存在,造成了蒙皂石部分层间水的滞后排出,只有在蒙皂石层间有机质排出后,作为“水桥”的层间水才能得以释放[30]。3 蒙伊化与有机质演化的匹配关系由上面分析可知,蒙脱石伊利石化过程中压实作用和矿物转化会造成页岩气的吸附位减少,蒙脱石层间水释放产生的异常高压会增大页岩气的吸附量。而层间有机质的存在会延缓蒙脱石伊利石化进程和滞后异常压力的出现。因此,搞清楚蒙脱石伊利石化进程与层间有机质演化的匹配关系,对预测页岩气的有利赋存位置,指导勘探开发页岩气具有重要意义。世界诸多油田的研究表明,有机质演化与蒙脱石伊利石化的过程往往具有同步性,并且烃源岩生烃门限深度与蒙皂石的排水顶界深度基本一致[56-57]。通过XRD实验分析,纵向上蒙脱石向伊利石的演化序列可以表示为:蒙脱石→无序伊蒙混层→有序伊蒙混层→伊利石[58]。林西生等结合盆地中有机质成熟度及成岩阶段,将伊蒙混层矿物在泥岩中的垂向分布与有机质演化阶段联系起来[59]。蒙脱石的不同转化带处于有机质演化的不同时期,其中第一和第二迅速转化·843·            石 油 实 验 地 质                         第36卷   表2 泥质烃源岩中蒙脱石伊利石化与有机质演化的匹配关系Table 2  Relations between smectite illitization and organic evolution in agrillaceous source rocks蒙脱石/伊利石混层类型[58]伊蒙混层比/ %[59]有机质成熟阶段[59]混层转化带[59]脱水阶段[60-61]层间有机质的排水排烃[51]有利页岩气赋存因素蒙皂石>70未成熟蒙皂石带无序混层70~50半成熟G渐变带部分有序50~35低成熟Ⅰ第一迅速转化带有序35~15成熟Ⅱ第二迅速转化带卡尔克博格型<15高成熟Ⅲ第三转化带伊利石过成熟第一阶段:失去孔隙水,蒙脱石层间水仍存在第二阶段:蒙脱石层间水第三阶段:蒙脱石进一步崩解,最后的层间水失去第四阶段层间水排出期异常压力,微裂缝,层间有机质的存在延缓I/ S进程层间有机质排出期“水桥”水排出期异常压力有机质裂解排出期注:伊蒙混层比为伊蒙混层中蒙脱石结构层的百分含量。带,即无序伊蒙混层向有序伊蒙混层的转化对应着油气生成的最主要时期(表2)。蔡进功在逐渐升温的条件下对泥岩中有机黏土复合体层间有机质的排烃和排水特征进行了研究后,发现在250 ℃以前,是黏土矿物层间水排出的主要时期;在250~500 ℃范围,是黏土矿物层间有机质排出的主要时期,有机质的排出高峰在350℃附近;在500 ~ 550 ℃范围内,是黏土矿物层间“水桥”水排出的滞后期;550 ℃以后是有机质的裂解期[51]。Burst及Perry和Hower在研究美国墨西哥湾盆地泥岩成岩过程中黏土矿物脱水过程时,将黏土矿物纵向脱水过程分为4个阶段[60-61](表2)。其中层间水的脱水阶段主要对应无序伊蒙混层向有序伊蒙混层的转化阶段。综合前人的研究成果(表2),将蒙脱石伊利石化与层间有机质演化以及层间水脱水过程联系起来,可以看出,在层间有机质对蒙脱石伊利石化的延缓作用主要发生在第一迅速转化带,即无序伊蒙混层向部分有序混层转化的阶段。层间水的排出造成的异常压力主要在第一迅速转化带及第二迅速转化带末,伴随有微裂缝的产生。因此,层间有机质排出以前以及层间水排出时期,即从无序伊蒙混层向部分有序混层(伊蒙混层比50% ~35%)转化的阶段以及有序伊蒙混层形成的末期(伊蒙混层比15%左右),对应着页岩气的有利富集期。4 结论不同成岩体系中的蒙脱石伊利石化具有差异性[62-63]。在水—岩作用的成岩过程中,压实作用以及蒙脱石向伊利石的转化会导致矿物的比表面和微孔隙减小,不利于页岩气的赋存;但蒙脱石脱水产生的微裂缝以及异常高压,会提高页岩气的储存能力。在水—岩—有机质相互作用的成岩环境下,蒙脱石层间有机质的存在会延缓蒙脱石伊利石化进程及异常压力的出现。将蒙脱石伊利石化与有机质演化匹配起来得出,层间有机质排出以前以及层间水排出时期,即从无序伊蒙混层向部分有序混层(伊蒙混层比50% ~35%)转化的阶段以及有序伊蒙混层形成的末期(伊蒙混层比5%左右),对应着页岩气的有利富集期。而这对指导页岩气的勘探开发具有重要的意义。故今后在蒙脱石伊利石化的研究过程中,应特别注意层间有机质的存在及其作用,这对非常规油气的勘探开发具有重要的意义。参考文献:[1]   Curtis J B.Fractured shale-gas systems[J]. 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本文标题:泥质烃源岩中蒙脱石伊利石化对页岩气赋存的影响
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