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提高煤矿抽放煤层气甲烷浓度的变压吸附技术的理论研究

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提高 煤矿 煤层气 甲烷 浓度 变压 吸附 技术 理论研究
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收 稿 日 期 :!""#$"%$&&; 基 金 项 目 : 重 庆 市 院 士 专 项 (’()’,!""*+,#""-) ) ; 作 者 简 介 : 辜 敏 (&.#.$) , 女 , 博 士 , 副 教 授 ,电 话"!/$#*&&!#&%, 电 邮01234##!567889:829:4。提 高 煤 矿 抽 放 煤 层 气 甲 烷 浓 度 的 变 压 吸 附 技 术 的 理 论 研 究辜 敏 , 鲜 学 福( 重 庆 大 学 西 南 资 源 与 环 境 灾 害 控 制 工 程 教 育 部 重 点 实 验 室 , 重 庆%"""%%)摘 要 : 煤 层 气 中 的 甲 烷 是 一 种 优 质 的 气 态 燃 料 和 化 工 原 料 , 但 是 我 国 抽 放 煤 层 气 中 甲 烷 浓 度 大 多 数 情 况 下 都 很 低 , 严 重制 约 了 煤 层 气 的 综 合 利 用 。 变 压 吸 附 (;(+) 技 术 以 其 独 特 的 优 势 已 成 为 人 们 关 注 的 煤 层 气 分 离 提 纯 的 技 术 。 本 文 采 用 计 算机 模 拟 的 方 法 对 模 拟 的 抽 放 煤 层 气 (’!&&文 献 标 识 码 :+文 章 编 号 :&""&$.!&.(!""#)"#$"#$"*我 国 是 产 煤 大 国 , 煤 层 气 ( 瓦 斯 ) 资 源 十 分 丰 富 。煤 层 气 中 的 甲 烷 是 一 种 优 质 的 气 态 燃 料 和 化 工 原料 , 同 时 也 是 煤 矿 井 下 开 采 的 灾 害 因 素 以 及 造 成 大气 温 室 效 应 的 一 个 重 要 有 害 源[&]。 当 前 国 内 井 下瓦 斯 爆 炸 事 故 频 频 、 能 源 短 缺 、 大 气 污 染 严 重 , 加 强对 煤 层 气 的 抽 放 并 加 以 利 用 , 是 解 决 以 上 问 题 的 有效 途 径 之 一 。 但 是 我 国 抽 放 的 煤 层 气 中 甲 烷 浓 度 大多 数 情 况 下 都 很 低 , 严 重 制 约 了 煤 层 气 的 综 合 利 用 ,因 此 解 决 抽 放 煤 层 气 的 净 化 问 题 , 对 煤 层 气 中 的 有效 成 分 甲 烷 进 行 分 离 提 浓[&,!]具 有 重 要 意 义 。 变 压吸 附 (;(+) 技 术 以 其 独 特 的 优 势 成 为 关 注 的 煤 层 气分 离 提 纯 的 技 术[&$/], 但 是 由 于’) 模 型 , 该 模 型 能 够 较 好 预 测;(+各 步 骤 穿 透 曲 线 的 实 验 数 据[#]。 本 文 利 用 这 个 模型 对;(+过 程 的 各 个 步 骤 的 柱 内 行 为 、 穿 透 曲 线 等方 面 进 行 计 算 机 模 拟 , 详 细 分 析 了;(+过 程 主 要 的操 作 变 量 对’?@吸附等温方程),而吸附柱空隙中的气体却服从气体状态定律,因此’()操作的吸附压力应有一个最佳值。在一定压力范围内,提高吸附压力,可增加吸附饱和程度,不仅使重产物在吸附相中的富集程度提高,而且可以同时提高吸附柱利用率,最终提高"#$浓度及产率(见图9)。提高吸附压力,还使穿透曲线变得陡峭[!9]。当压力提高后,其它条件不变时,为保持前沿在吸附柱内,应相应减少吸附时间。充压和吸附这两步的总结果决定了后面解吸步骤的初始床层分布。床层利用率高,分离效率才可提高,提高床层利用率主要在于增加浓度波的陡峭度。对"#$/%&体系,从图&看出,吸附波不陡峭,这是"#$/%&分离效率不高的根本原因所在。对给定的体系从工艺上讲,为了使强吸附组分浓度前沿陡峭度增加,可采用并流减压和用强吸附组分("#$)清洗(置换)[!.]。*第4期 辜 敏等:提高煤矿抽放煤层气甲烷浓度的变压吸附技术的理论研究操作条件:第!步,";第!!步,#。时间:!,$%&;’,(%&;),*%&;",+%&;#,,%%&;$,,$%&图$吸附阶段不同时刻-.(在气相中(/)和吸附相中(0)在吸附柱中的浓度分布!"#1$ $%&’(&)*+)"%&,"-)*"./)"%&-%0$1("&#+((+)+&,+,-%*2)"%&23+-((.)"&)3(.(,+),"0(*(&))"4(,/*"&#+,-%*2)"%&-)(2操作条件:,—第!步2;第!!步3;$—第!步",第!!步4;第!!!步结束压力为%1,567/;第!8步结束压力为%1,67/图9不同吸附压力条件下-.(的穿透曲线!"#19 5*(+6)3*%/#3’/*7(-%0$1(/&,(*,"00(*(&)+,-%*2)"%&2*((-,1$19进料速度进料速度由第!步的气体流出速度通过物料平衡计算得到。进料速度对分离的影响可从床层的利用率来分析。文献[,(]认为,进料速度越大,床层的利用率越高,用于并流减压的部分就减少,重产品的浓度降低。对比表$模型计算得到相同的结论,但效果不如文献明显。进料速度增大会导致重产品穿透的不良效果。从上面的讨论看到,床层利用率与吸附压力、吸附时间、进料速度有关,并且随三者的增大而增高,应协调三者的取值,使-.(浓度波前沿保持在吸附柱内,这可用该模型来确定,其判断标准由第"步结束时-.(的流出浓度限制来确定(见$19)。,19并流减压并流减压(顺放)阶段的主要作用是增加吸附柱内强吸附组分的浓度,通过由产品端放气而总压下降得以实现。并流减压步骤在主体分离中特别重要,而在纯化过程中一般没有这一步骤[,%,,$,,(]。图(显示了并流减压阶段,随着减压时间增大,出口端放气而总压不断下降,-.(在气相中的浓度逐渐上升,吸附前沿继续向出口端推进。为了保证-.(的回收率,不能发生穿透。因为在顺放过程中,当时间足够长时,浓度波覆盖的吸附组分解吸并扩散出多孔颗粒,与留在空隙中的轻组分混合,使-.(浓度降低。顺放结束时的最难吸附组分在吸附柱内达到的最小理论长度,对吸附柱的设计具有参考价值[,5]。操作条件:第!步,";第!!步,4;第!!!步结束压力为%1,567/时间:!,,%&;$,*%&;),+%&;%,,%%&图(并流减压阶段不同时刻吸附柱内-.(的气相浓度分布图!"#1( 8+(’%&’(&)*+)"%&,"-)*"./)"%&-%0$1("&)3(.(,+),"00(*(&))"4(,/*"&#’%9’/**(&).:%;,%;&-)(2并流减压的结束压力对分离性能有很大的影响,结束压力越低,解吸量越大,-.(在气相中的浓度提高越大,在逆放过程得到的-.(产品浓度就越高。如在其它操作条件相同的情况下,并流减压结束压力分别是%1,567/、%1967/和%1567/时,计+天然气化工$%%*年第9,卷算得到逆放结束时!"#产品的平均浓度从$%&分别提高到’()#(&、’*)’#&、$+)+,&,如图$所示。回收率与之相反,前者达到,%)-*&,后两者差别不大,都高于前者。由此,将第!步结束压力控制在比大气压稍高一点的压力对分离有利。但是第!步结束时压力低会引起!"#的提前穿透,这对本体分离不利:一是使!"#回收率降低,二是使轻产品浓度下降(如果弱吸附组分./是产品),不过,相应减少吸附时间或降低进料速度,可避免这种情况。操作条件:第"步,0;第#步,1;第$步结束压力%)!步结束压力分别为%)-$234(-)、%)*234(/)和%)$234(*)图$顺放结束压力对产品浓度的影响!"#)$ $%%&’()%(*&+,&&)%’)/’.,,&0(12)34)30)0+,)4.’(’)0’&0(,5(")0文献[-’]认为对相同的原料处理量,增大加压和降压的时间会降低产品浓度。本文采用图$所示的操作条件,当顺放压力从%)+234降到%)-$234,时间从*%5增加到-/%5,在顺放结束时,!"#浓缩程度只提高约%)##&,可忽略时间对产品浓度的影响。文献[-(]采用671模型对压力变化步骤的时间效果进行分析,认为极限情况:传质系数很大或很小,时间长短不影响气相浓度,平衡模型可以看成是前一种情况,后一种情况可看成是吸附相冻结模型。本文模拟结果与之一致。从文献报道和理论上分析,时间效应对平衡模型的影响远远弱于动力学模型,这是由模型本身所确定的。在平衡模型中,重产品的浓度主要由各阶段的压力决定,其它条件则主要影响产品回收率和产率。-)#逆向降压/抽真空逆向降压(逆放)起着进一步浓缩重产物的作用,并且得到重产品。由于总压进一步下降,解吸量增大很多(由吸附曲线决定),因此重产物浓度进一步提高[+]。逆放过程中,吸附柱内!"#浓度分布与顺放过程类似,参见图$。逆放过程中,压力差产生的分离效率不如顺放阶段,如当压力分别从第888步结束压力%)$234、%)*234、%)-$234降低到%)"#浓 度 提 高 率 分 别 为,)(#&、+)(,&、+)$*&。从上面的结果看出,!"#浓度的提高主要还是由顺放的结束压力决定的,其原因在于,顺放不仅是减压解吸的过程,而且轻产物放出吸附柱,而逆放过程中,轻产物解吸也混在产品中,所以产品浓度提高率不大。抽真空与逆放过程类似,由于压力更低,重产品浓度进一步提高,并使吸附柱再生。抽真空结束压力越低,!"#浓度越高。如果采用图$所示的压力历史,模拟计算的结果是当压力为%)%+234时,!"#在出口端浓度仅达’,)-,&;当压力降低到%)%#(234时,!"#出口浓度可达+#)’*&。操作采用抽真空的步骤,其弊端在于转入吸附阶段产品流速波动,直到升压后才逐渐稳定[/,’]。改善的方法是在产品出口加贮槽,使产品的浓度和流率稳定。-)$流速模型方程中气速!是随吸附柱长度"变化的[/,’],这对压力变化的步骤是不言而喻的,而在恒压阶段(9#/9$:%),随吸附过程的进行,气速也会有显著的变化,因此模型求解必须结合气速变化求解。操作条件同图$。时间:!,-%5;",’%5;,,%5图’并流减压阶段不同时刻吸附柱内流速变化!"#)’ !2)36&2)’"(75(4"%%&,&0(("8&4.,"0#’)/’.,,&0(12)34)30-(5#&在压力降低阶段,假设压力#随$呈线性变化,,第’期 辜 敏等:提高煤矿抽放煤层气甲烷浓度的变压吸附技术的理论研究那 么 在 顺 放 过 程 中 , 模 拟 计 算 吸 附 柱 内 流 速 的 变 化如 图!所 示 : 流 速 在 出 口 处 达 最 大 值 , 流 速 曲 线 上 出现 的 峰 值 , 发 生 在 吸 附 前 沿 处 , 与 吸 附 柱 内 浓 度 分 布曲 线 相 对 应 ( 对 比 图") 。 流 速 随 压 力 的 降 低 而 增大 , 这 主 要 是 因 为 压 力 的 降 低 导 致 解 吸 量 的 增 大 。在 压 力 变 化 阶 段 , 流 速 是 由 降 压 速 度 和 解 吸 速 度 决定 的 , 后 者 在 主 体 分 离 中 起 主 要 作 用 。#结 论$%&产 品 浓 度 主 要 由 各 阶 段 压 力 决 定 , 提 高 吸附 压 力 、 降 低 并 向 减 压 的 结 束 压 力 对 提 高$%&浓 度有 利 ; 其 它 条 件 则 主 要 影 响 产 品 回 收 率 和 产 率 ; 浓度 、 流 速 的 变 化 都 是 在 吸 附 波 达 到 之 处 。$%&吸 附柱 内 被 浓 度 波 覆 盖 部 分 的 浓 度 主 要 是 由 压 力 条 件 确定 的 ;$%&在 吸 附 柱 内 吸 附 波 不 陡 峭 , 这 是$%&提浓 程 度 不 高 的 根 本 原 因 所 在 , 除 了 改 变 工 艺 条 件 外 ,吸 附 剂 的 选 择 尤 为 重 要 。 开 发 分 离$%&/’#的 新 型吸 附 剂 是 一 个 重 要 研 究 方 向 。参 考 文 献[(] 鲜 学 福)我 国 煤 层 瓦 斯 渗 流 力 学 的 研 究 现 状 及 进 一步 发 展 和 应 用 的 展 望 [*])重 庆 大 学 : 矿 山 工 程 物 理研 究 所 ,(++,)#-./0)[#] 辜 敏)提 高 抽 放 煤 层 气 中 甲 烷 浓 度 的 变 压 吸 附 基 础 研究 [1])重 庆 : 重 庆 大 学 ,#000)[/] 唐 晓 东 , 孟 英 峰)变 压 吸 附 技 术 在 煤 层 气 开 发 中 的 应用 [2])中 国 煤 层 气 ,(++!,(() :(/.(!)[&]3456678,94:;*?@?6:6;46:])J:$+,:#0&)["] 辜 敏 , 鲜 学 福 , 张 代 均 , 陈 昌 国)变 压 吸 附 分 离$%&/’#混 合 气 体 [2])煤 炭 学 报 ,#00#,#,(#) :(+,.#00)[!] 辜 敏 , 陈 昌 国 , 鲜 学 福)抽 放 煤 层 气 的 变 压 吸 附 过 程 的数 学 模 拟 [2])煤 炭 学 报 ,#00(,#!(/) :/#/./#!)[,]343::>D;47>5E?:57;46:])$:;+((() :/0(")[-]94:;*?6:;46::8567:@66:[2])8J$+-",/(((#) :(-#+)[+]3:4?7;46::1:>6?@>6:[2])$:;+-",&0((#) :#/"()[(0]$D:4:;*?6:647H;4E@?X>>6>;46:[2])6:6B@D>?6X?X>6:@62])$:;(+-+,&&(-) :(,#/)[(/] 崔 群 , 姚 虎 卿)变 压 吸 附 法 分 离%#.$=#气 体 混 合 物[2])南 京 化 工 学 院 学 报 ,(++&,(!(/) :/!.&/)[(&]94:;*?6:;46::8567:@66:[2]+-",/(((#) :(-#+)[("] 朱 大 方)变 压 吸 附 循 环 稳 定 状 态 的 模 拟 [2])天 然 气化 工 ,(++",#0(() :#,)[(!]474@’,4>T$)?:>4>?6:4:>])$:;+((() :/0(")[(,]B>@>?:;E>6:74>?6:?:>>])4>?6:67:*>?76:@D:>44E>:>76?:;,[?:?E>76:,$V?:;\:?H,$V?:;&0000&&,$L?:4)/:+")43":[D>?E>?:6:D:>?:E,4:G?>D:>74>?6:;46:(,:4;6:>:>L?6:6E($%&/’#@?X>4G)?6:?>?6:6:6B@D>;>)G?:>:66:?:574C>?4:D:>74>?6:;@D>/:?>76;D:6:;57;46:;O@46:;5?6:0(天 然 气 化 工#00!年 第/(卷提高煤矿抽放煤层气甲烷浓度的变压吸附技术的理论研究作者: 辜敏, 鲜学福, 重庆大学西南资源与环境灾害控制工程教育部重点实验室,重庆,400044刊名: 天然气化工英文刊名: (期): 2006,31(6)被引用次数: 4次参考文献(17条)国煤层瓦斯渗流力学的研究现状及进一步发展和应用的展望 高抽放煤层气中甲烷浓度的变压吸附基础研究[学位论文] 压吸附技术在煤层气开发中的应用 1996(01) T of a 压吸附分离2混合气体[期刊论文]002(02)放煤层气的变压吸附过程的数学模拟[期刊论文]001(03) S in 988(11) J by 985(12) B of an 985(12) T of by 986(09)合气的吸附特征研究[期刊论文]001(04) T of by 989(08)压吸附法分离994(03) J by 985(12)压吸附循环稳定状态的模拟 1995(01) C in 1) K of of on in in SA 993(11)相似文献(5条)冲 氮气选择性吸附剂研究 2008我国煤层气资源丰富,开发利用的意义很大。我国煤层气利用率低主要是由于其中甲烷的浓缩问题没有得到有效解决。吸附法分离甲烷和氮气是一种较为经济合理的方法,目前常用的吸附剂如分子筛、活性炭等都是优先吸附甲烷,为了更为有效地浓缩甲烷,本文尝试开发优先吸附氮气的吸附剂。首先以树脂为原料用含钼化合物对其进行化学改性。用(性阳离子交换树脂中,改性后的吸附树脂甲烷的选择性好,可以选择吸附甲烷用于甲烷和氮气的分离。这几种树脂都不能作为氮气选择性的吸附剂。选择一种比表面积为377m2/别用(320改性前后的吸附剂进行表征,结果显示,由于负载物阻塞了硅胶内的部分孔道,使其比表面积降低。分别测定室温下氮气和甲烷在各吸附剂上的吸附等温线,结果表明,浸渍比为1:1的钼酸铵改性样品对氮气和甲烷的平衡吸附量接近,与其它吸附剂相比,提高了对氮气的吸附选择性。这是由于钼酸铵中的钼和铵改变了吸附剂微观结构内的势场,从而阻碍了甲烷的吸附,同时促进了对氮气的吸附。针对氮气和甲烷混合气的穿透曲线实验也表明,改性后的吸附剂提高了对氮气的吸附选择性,但仍需进一步改进和提高。川泉 煤层气液化流程中原料气吸附预处理研究 2008随着天然气工业的蓬勃发展,非常规天然气——煤层气的开发利用越来越受到人们的重视。煤层气的开发利用对于提高煤矿安全、保护环境和合理利用资源至关重要。将煤层气液化后运往终端市场是一种十分有效的利用方式。低温液化流程需要有效脱除原料煤层气中的外,与常规天然气相比,抽放煤层气氮含量很高,需要进行甲烷浓缩才能达到市场要求。针对煤层气的以上特点,本文就煤层气液化流程中的吸附预处理过程开展了以下几方面工作:(1) 搭建了煤层气吸附预处理实验台,利用该实验台可进行煤层气吸附脱除2 吸附分离的实验研究。(2) 针对煤层气中氮含量可能较高的特点,通过实验分析了含氮量对煤层气吸附脱除果的影响。(3) 针对煤层气本身可能具有较高压力的特点,通过实验分析高压下吸附脱除2 混合气体的效果。(4) 建立了煤层气吸附程的数学模型,并对附过程进行了初步模拟计算。(5) 出于对煤层气液化系统能量优化利用的考虑,本文提出煤层气液化系统有可能采用在较低温度下进行2 吸附分离的方案,并开展了初步的实验研究。本文针对煤层气吸附预处理的研究工作对于煤层气液化流程及装置的研究与开发有重要意义。氮煤层气液化工艺 2009含氮煤层气(以通过液化膨胀液化流程 结构简单,混合制冷剂循环(化流程功耗较低,它们是适合于小型煤层气液化装置的两种液化 方式。对于液化要对含氮煤层气进行液化,本文对不同含氮量的煤层气液化流程进行了优 化,并分析了氮含量对液化流程的影响。对于吸附以将吸附分离出的带余压氮气膨胀后预 冷煤层气,形成吸附文考察了不同含氮量和不同吸附余压下系统单位产品液化功的变化情况,结果表明,一体化的流程能够大大降低系统功耗。氮煤层气液化工艺 2009含氮煤层气(以通过液化膨胀液化流程结构简单, 混合制冷剂循环(化流程功耗较低,它们是适合于小型煤层气液化装置的两种液化方式。对于液化流程,需要对含氮煤层气进行液化,本文对不同含氮量的煤层气液化流程进行了优化,并分析了氮含量对液化 流程的影响。对于吸附以将吸附分离出的带余压氮气膨胀后预冷煤层气,形成吸附程,本文考察了不同含氮量和不同吸附余压下系统单位产品液化功的变化情况,结果表明,一体化的流程能够 大大降低系统功耗。明莉 煤层甲烷变压吸附浓缩的研究 2004本文分别以典型的低反应性松藻无烟煤和高反应性云南先锋褐煤为原料,以碱活化一步法工艺制备了煤基活性炭,可几孔径变小,但无烟煤与其炭化样的的最可几孔径相同,与无烟煤反应活性小、挥发分份少、活化温度下活化剂产生的钾蒸汽挤进煤石墨片层之间,用于描述活性炭之类的非均匀多孔固体的孔结构;在此基础上,借助于低温氮吸附法,少了其表面的酸性基团量,提高了活性炭表面对甲烷的亲合性,两次循环,可将含甲烷约60%的模拟煤层气变为近91%服了原有单柱动化程度低、工作压力偏低和现有工业装置在配气、操作压力、取样等实验研究性能上的不足;行了不同的吸附压力和流量下模拟煤层气在改性活性炭吸附柱中的动态穿透实验,、下温度波动范围在1℃内的事实,具建立了理想气体、轴向扩散活塞流和线性驱动力的前提下的非线性柱动力学穿透模型;用条)附余压预冷的煤层气混合制冷剂液化流程[期刊论文]010(2)用吸附余压的煤层气半开式氮膨胀液化流程[期刊论文]009(5)用吸附余压预冷的煤层气氮膨胀液化流程[期刊论文]009(2)压吸附浓缩甲烷/氮气中甲烷的研究进展[期刊论文]007(12)本文链接::煤炭科学研究院总院沈阳研究院(授权号:58010年11月7日
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