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温度扰动促进CO_2水合物生成特性的实验研究

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温度 扰动 促进 CO_2 水合物 生成 特性 实验 研究
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第 30 卷 第 17 期 中 国 电 机 工 程 学 报 2010 2010 年 6 月 15 日 of 2010 41 文章编号: 02582010) 17 中图分类号: X 701 文献标志码: A 学科分类号: 470·20 温度扰动促进 刘妮,轩小波,李菊,刘道平 (上海理工大学能源与动力工程学院,上海市 杨浦区 200093) i, u, 00093, of on in a on in in a be by is 0%. is of is to at in is .6 of of be 摘要: 根据水合物相区 小型实验装置上研究了温度扰动对 果表明,纯水体系中实施温度扰动可以有效促进水合物的快速生成,气体压降提高了 30%。在含 二烷基硫酸钠 (加剂体系中采用温度扰动的促进效果更加明显,且生成量增多,反应更彻底。反应结束时的剩余气体压力非常接近设定温度下的的相平衡压力,系统的气体压降是未扰动的 。研究还发现,选择合适的温度扰动时机能够在很大程度上进一步缩短水合物的生成时间。 关键词: 二氧化碳;水合物;温度扰动;十二烷基硫酸钠 基金项目: 国家自然科学基金项目 (50706028);上海市重点学科建设项目 ( 50706028); 0 引言 以 是当今全球面临的重大挑战[1 有学者预测,如果不加以控制的话,到 2050 年全球平均气温将至少再上升 2℃。目前我国 仅次于美国之后的世界第二大 2009 年 11 月 26 日,中国政府宣布控制温室气体排放的行动目标,到 2020 年单位国内生产总值005 年下降 40%~45%。因此,必须采取有效的措施控制 缓温室效应的加剧[3近年来,利用气体水合物法分离和储存 国能源部也将水合分离技术作为 力条件下生成的非化学计量结构笼型结晶化合物[11水合物法分离和储存 程短,可大大降低成本,具有广阔的应用前景[13但气体水合物的生成存在诱导时间长、生长速度慢等难题,研究发现选择合适的添加剂可以促进 9另外采用机械搅拌可以进一步缩短反应时间,但在高压系统中增加运动部件,设备初投资和运行费用会随之增加。本文针对 出在水合物生成过程中间歇性升高温度,从而研究了温度扰动对 水合物以高效、低能耗的方法储存 1 实验部分 实验系统 实验装置主要包括高压反应釜、恒温水浴、供42 中 国 电 机 工 程 学 报 第 30 卷 气系统、温度、压力及气体流量测量系统、数据采集系统等,如图 1 所示。高压反应釜的有效容积为680大工作压力 20应釜内所需的温度条件由恒温水浴控制,其控温范围为−20℃ ~ 100℃,控温精度为 ±反应釜内的温度由铂电阻温度传感器测量,精度为 A 级;气体压力由量程为 0~10压力传感器测量,精度为 实验过程中的数据由 据采集仪自动采集并储存。实验所用 选用十二烷基硫酸钠 (为添加剂,试验用水均为自制的一次蒸馏水。 P T 数据采集系统 反应釜 恒温水浴 气体流量计 减压阀供气系统图 1 实验装置示意图 1 实验依据和方法 核和生长3 个阶段。气体的溶解在水合物的生长过程中占有很重要的作用,在合适的温度、压力条件下,只有水合反应系统中的溶液达到过饱和条件才能开始形成水合物。日本学者研究水合物区中 种气体溶解度形式,即无水合物存在时, 有水合物存在时 2]。 [23]利用吉布斯自由能最小化模型计算出了 图 2[23]所示。即常规条件下温度越低 但在 温度 /K 76 278 280 282 284 计算值 2 计算值 计算值 验值 2 实验值 实验值 2 2 相平衡区内, 计算结果与 4]的实验数据进行了比较,两者吻合很好。基于水合物相区内文设计了温度扰动的实验方法并探讨其对水合物生成的影响。 实验是在恒容条件下进行的。实验前首先用蒸馏水清洗反应釜 2~3 次,将配制好的 200馏水或水溶液加入反应釜中并密闭;用真空泵抽取釜内空气,充入 右,将其置于常温条件下达到溶解饱和后,调整反应釜内气体压力定后将其置入设定温度 恒温水浴中 (该温度下 右 ),开始进行数据采集。水合反应一段时间后,升高釜内温度至 次温度扰动,此时 解补充到液相中的 合反应持续一段时间后,重新将反应釜的温度降低至初始设定值 大过冷度以促进水合物的快速生成。根据反应所需重复几次温度扰动,直至反应釜内压力不再明显下降,即水合反应基本结束。 2 结果及分析 纯水体系中温度扰动对水合物生成的影响 水合物生长的驱动力包括过饱和度、过冷度等。图 3 所示为相同初始条件下纯水体系中温度扰动对水合物生成影响的压力和温度变化曲线。从实验 A 可以发现,反应釜内 过 1400右。而 B 反应进行约 100反应釜内压力下降缓慢,此时实施第 1 次温度扰动,如曲线 D 所示,升高釜内温度至 ℃ ),使得 时反应釜内的压力会随着温度的升高而升高, 但是一段时间后, 由于 解补充到液相中的 慢的压力又开始降低,溶解的 后,由于液相中的 统压力变化缓慢,此时溶解于溶液相中的 降低反应釜温度至初始设定值 大水合物生成的驱动力 (过冷度 )以促进水合物的快速增长,可以发现系统压力迅速下降,有大量水合物生成。反应一段时间后待压力变化缓慢时再进行第 2次及第 3 次温度扰动。反应结束时,实施扰动的实验 B 的剩余气体压力为 明显低于未实施第 17 期 刘妮等:温度扰动促进 43 扰动的 A,其气体压降提高了 30%。因此,通过温度扰动,可以使得水合物在过饱和度和过冷度的驱动力交替下得以快速生长。 t/力/C 未扰动压力、 温度 B、 D 温度扰动压力、 温度 −530温度/℃A B C D 5200 400 600 800 1 200 1 000 图 3 纯水体系中 3 添加剂体系中温度扰动对水合物生成的影响 图 4 所示为含 加剂体系中水合物生成过程的压力和温度变化。其中 F、 H 为实验开始约 80实施温度扰动的反应过程压力和温度变化曲线。由于温度扰动的作用,反应进行约480,釜内压力从 常接近设定温度所对应的 应结束时,实验 E、 F 的剩余 统采用温度扰动后的气体压降是未扰动的 。可见实施温度扰动对水合物生成的促进效果非常明显,气体消耗量增多,反应更充分。 t/力/00 4E、 G 未扰动压力、 温度 F、 H 温度扰动压力、 温度 030温度/℃E F G H 231020200 400 600 图 4 含添加剂体系中 4 温度扰动时机对水合物生成的影响 图 5 中的实验 F、 L 均采用了温度扰动,但两者实施温度扰动的起始时间不同,如图 5(b)所示。实验 L 中,反应在 180右时, 后反应到 310右时开始升高反应釜温度,实施温度扰动。 而实验 F 是在水合物反应 80右第1 次出现温度突升后,待有下降的趋势时立刻升高反应釜温度实施温度扰动。从图 5(b)中可以看出在温度扰动后由于有大量水合物的快速生成产生的反应热的释放导致系统又出现了第 2 次温度突升。2 应彻底,但由于两者实施温度扰动的起始时间不同,实验 F 比实验 L 提前约 200成反应。分析认为前者实施温度扰动时水合物正处于快速生长阶段,整个水合物生成环境中的水分子和 时增大相应的驱动力,主要表现为 饱和度增大,水合物生长速度加快。 t/a) 压力变化 压力/00 600 800 32F L t/b) 温度变化 温度/℃00100015200 400 600 800 105 5 温度扰动时机对水合物生成的影响 5 of on 图 6 可以看出,采用温度扰动法生成的水合物量多且密实。 图 6 含 系温度扰动条件下生成的 ) 6 by DS ) 3 结论 本文根据水合物相区 国 电 机 工 程 学 报 第 30 卷 方法——温度扰动法,通过实验研究了密闭系统静态条件下 果发现,纯水体系中 施温度扰动可以增大气体溶解量,有效地促进水合物的快速生成,并且气体压降比未扰动的提高了 30%。在含 加剂体系中,采用温度扰动法的促进效果更加明显,不但生成水合物的速度快而且反应釜内气体消耗量增多, 反应更彻底。 反应结束时,系统的气体压降是未扰动的 。另外,温度扰动时机的不同对水合物的生成有很大影响,在水合物快速生长过程中实施温度扰动在很大程度上可以进一步缩短反应时间,反应可提前约 200成。本文研究表明水合反应过程中实施温度扰动可以有效促进 系统不需要机械搅拌等额外的能耗。 参考文献 [1] K, . 007 ].2007. [2] . ]. 1997: 118. [3] 樊越胜,邹峥,高巨宝,等.煤粉在富氧条件下燃烧特性的实验研究 [J].中国电机工程学报, 2005, 25(24): 118 et of on of ]. of 2005, 25(24): 118 [4] 李庆钊,赵长遂. J].中国电机工程学报, 2007, 27(35): 39 on of 2/]. of 2007, 27(35): 39 [5] , , , et of by ]. 1992,33(5 643 [6] , , . by ]. 2004, 29(11): 1713 [7] 刘妮,张国昌, R E 氧化碳气体水合物生成特性的实验研究 [J].上海理工大学学报, 2007, 29(4): 405 i, R E ]. 2007, 29(4): 405 [8] et of ]. 007, 261(1 85 [9] et on of ]. 2008, 51(2): 171 [10] , . OE ]. 2002, 21(4): 247 [11] D. of ]. 1998: 55 [12] 樊栓狮.天然气水合物储存与运输技术 [M].北京:化学工业出版社, 2004: 9 ]. 2004: 9 [13] , , , et A in a ]. 2000, 25(1):85 [14] P, . J]. 2000(34): 4397 [15] , , , et on of ]. 2000, 72(2 83 [16] , . in ]. 2006,47(5): 494 [17] H, , M. by of ]. 2007, 48(4):1313 [18] ]. of 008), 2008. [19] , . on ].2000, 55(19): 4175 [20] 刘妮,刘道平,谢应明.水合物法高效储存二氧化碳气体的实验研究 [J].中国电机工程学报, 2009, 29(14): 36 i, by ]. of 2009,29(14): 36 [21] 鲁涛,张郁,李小森,等, 系的水合物平衡生成条件 [J].过程工程学报, 2009, 19(3): 541 u, et of in J]. 2009, 19(3):541 [22] , , . in ]. of 002), 2002. [23] , , , et of in in of ]. 2006, 246(1 131 [24] , . of on of in in of J]. 2001, 190(1 127 收稿日期: 2010 作者简介: 刘妮 (1974— ),女,博士,副教授,主要从 事气体污染物控制及水合物蓄能技术等方面的研究, 刘妮 (责任编辑 车德竞 )
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