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天然气水合物稳定性试验

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天然气 水合物 稳定性 试验
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T € e º :唐建峰, 1973年生,副教授; 1999年毕业于哈尔滨建筑大学供热、供燃气、通风及空调工程专业;现主要从事天然气输配送、天然气水合物、气液混输及集输系统优化等研究工作。地址:( 257061)山东省东营市北二路271号中国石油大学储运与建筑工程学院储运工程系。电话:( 0546)8399599, 13864777602。 –  £ † þ × ç Ÿ k 唐建峰1 旭光1 玉星1 研军2 云巧2(东 y ‚ © 然气工业,2008, 28(5):K 1 为中国未来重要的替代能源,天然气水合物受到科学界的密切关注,研究不同温度、压力等条件下天然气水合物的稳定性,从而确定其合适的储存、运输条件具有重要意义。为此,用300 的十二烷基硫酸钠溶液生成天然气水合物,试验研究天然气水合物在不同温度(- 5~ - 25 )下的常压分解;设计制造了带压实功能的水合物反应釜,试验研究用10 10 、- 15 和- 20 )下的常压分解。研究发现:压实提高了水合物的自保性,使水合物的分解速率降低;天然气水合物在大气压力下,无论压实和不压实,在- 20 时分解速率最低,不压实时日分解率为2. 69%,完全分解需要约23 d;完全分解需要约26 d;一定的压力下水合物的分解速度减小。ö 5 M 然气水合物定性实保性解存输然气水合物(有!自保性∀,能在比液化温度高很多的条件下形成,并能包含150~ 180倍其体积的气体,这些特点预示着够作为将来运输天然气的一种有效方法[1]。运技术是正在研究和发展的一种新技术,日本和很多国际机构积极地进行存运输天然气的技术研究[2稳定性是这种技术发展的重要基础。研究不同温度、压力等条件下水合物的稳定性,从而确定合适的水合物储存运输条件具有重要意义。B 、k  Â成装置(图1)包括高压气瓶、高压减压阀、高压反应釜、低温恒温槽、气体收集计量装置、数据采集系统等。试验中所需压力由高压气瓶提供,经高压减压阀减压后,供给试验所需的气体。高压反应釜用不锈钢制作,采用高压密封圈密封,容积243 高工作压力10 应釜带压实功能,取下反应釜的盖后可以对釜内的水合物进行压实。反应釜的压力由量程20 度0. 25 %的压力传感器测量(图1中标号1的位置)。反应釜的温度由低温恒温槽控制,温度范围: - 30~ 100 ,温度波动度: # ,显示分辨率: m 13 î # s ³ k   U i 者自行设计了水合物压实成型工具。压力由5 t 的千斤顶提供,中间放压实成型模具,上部带有一液压缸,连接有压力表(量程:0~ 60 以测量压实成型压力)。试验中的高压反应釜也可作为压实成型模具。合物的压实成型在多功能恒温箱中进行,其恒温范围为:- 40~ 80 ,控温精度# 1 。试验中所用天平量程2.2 度0. 01 g。= 、L  Z E „ L  ý ƒ.‚ ] Ñ  / ,  È â „ â ï / ¥ s ³行常压下的分解试验时,用300 的十二烷基硫酸钠溶液在反应釜中形成水合物后,将其温度降到分解试验的温度( - 5 、- 10 、- 15 、 ? ÷- 20 和- 25 ),稳定一段时间后卸压。开始卸压时,将阀门开度调小,使压力缓慢降低,当压力降到平衡压力附近时,加大阀门开度,快速卸掉压力。然后关闭卸压阀,开启气体收集装置阀门,采用排水法收集气体,实时计量水合物分解的气体体积。分解实验进行一段时间后(超过24 h),将反应釜取出升温,使未分解的水合物全部分解,计量水合物分解释放的气体的总体积。行压力下的分解试验时,则卸压到试验压力时关闭卸压阀门。实时采集反应釜内压力数据,根据压力变化计算出水合物的分解速度。分解温度选择- 15 为代表,是考虑到- 15 工业上较容易实现,且常压下分解速度相对较低。分解起始压力(绝对压力)分别选择0. 1 . 2 . 6 于实验工作量比较大,没有对各个温度下不同压力的分解情况进行实验。 L î ˜ ª  ‚ ] Ñ  / ¥ È â s ³上面方法形成水合物并降温卸压后,取出反应釜放入多功能恒温箱,将水合物在反应釜中压实成型(压实压力10 然后重新放入低温恒温槽中进行低温下的常压分解试验。试验温度选择- 10 、- 15 、- 20 。Ø 、k  ² T # s .‚ ] Ñ  / ,  È â / ¥ s ³表1和图2、3中可以得出以下认识:V 1 ‚ ] Ñ  H q / ¥ È â s ³ V试验温度( ) - 25 - 20 - 15 - 10 - 5水的质量(g) 5. 5 44. 65 45. 36水合物中气体总体积(6 470 7 170 6 550 6 430 7 155控温结束时分解百分比(%) 9. 86 42. 07控温时间(2 789 2 089 1 432 1 754 1 178日分解率(%) 6. 35分解20%所用的时间( 5 4 5 238 50分解35%所用的时间( 10 11 415 3 097 680分解45%所用的时间( h) 16 53 56 95 32完全分解时间(d) 5 13. 9 4. 7m 2 ‚ ] Ñ  H q / ¥ È â s ³ mm 3s ³ ª ù ° s ³ q „ Ñ  ¥ 1 " 1)分解的前10- 5 、- 10的情况下分解速度比其他温度条件缓慢,在- 15、- 20 和- 25 温度下, 10 着时间的推移,分解速度很快趋于稳定;而- 5 、- 10 时水合物的分解速度是逐渐变化的,没有一个明显的拐点。 2)在- 10 、- 15 、- 20 和- 25 温度下而- 5 时后期的分解速度依然很快, 3)随着时间的向后推移,分解速度有减慢的趋势,单次分解试验的时间控制在2 分解率按分解试验后期的分解速度计算,计算结果比较保守。- 10 、- 15 、- 20 和- 25 温度下完全分解需要10 - 5 下完全分解需要5 4)如果单从解的后一段时间看,- 20时的日分解率最低,即分解最少。这和文献值比较一致。 5)虽然储存温度越低,到分解中后期分解速度越小,但降温所要消耗的费用也就越大,且开始阶段分解的体积百分比大,使得储存很不经济,所以,短期储存运输时, - 10 是储存比较合适和经济的温度。也可以选择- 15 和- 20 进行储存运输。 ? ÷ 008年5月压下水合物的分解按水合物的分解速度划分,可以分为两个阶段:自保性发挥作用前和自保性起作用后。前一阶段时间比较短,水合物的分解较快,且不同温度下该阶段内分解速度和分解的百分比不同。而自保性发挥作用后,水合物分解比较慢。实际应用时,水合物运输之前需要一些处理,比如成型、装运等,所以可能只需要考虑自保性发挥作用后的阶段即可,而从上面的实验结果看,长期储存在- 20 储存运输比较合适。 ‚ ] â ï / ¥ s ³表2和图4、5中可以得出以下认识:V 2 15 、‚ ] â ï (' â )/ s ³ k  ² T 104 227 585 946水的质量(g) 况)(2 1 ) 768 637 895 1036日分解率(%) 用的时间(d) 用的时间(d) d) m 4 15 、‚ ] â ï / s ³ ä s 1 Û H W M Ä w L mm 5 15 、‚ ] â ï / s ³ H Q ‹ ¥ = â ï Û H W ¥ M Ä 1)在一定的起始压力和密闭的条件下,水合物的分解速度较慢,随着密闭分解初始压力的逐渐升高,试验相同时间内水合物的分解减少,分解速度也降低。 2)在刚开始分解的0. 5 合物分解速度较快,随着分解时间的逐渐延长,水合物的分解速度也在逐渐降低,并趋于稳定。 3) 在初始压力分别为104 27 850. 187%。 4) 在初始压力分别为104 27 85合物分解10%d、d、d,分解20%所用的时间分别为12. 96 d、d、d、全分解所用的时间分解为110. 98 d、118. 8 d、25. 42 d,从这些数据可以看出,在一定压力下用水合物进行天然气的储存和运输是完全可行的。 L ª  ‚ ] Ñ  / ¥ È â s ³表3和图6可以得出以下认识:V 3â L ª  ‚ ] Ñ  / ¥ È â s ³  ) - 10 - 15 - 20水的质量( g) 91. 17 101 况)( 12 319 13 457 13 118控温结束时分解百分比( %) 30. 07 2 148 2 733 3 204日分解率(%) 4. 29 3. 96 2. 23分解10%所用的时间( 9 925 3分解20%所用的时间( 400 4 010 6分解35%所用的时间(h) . 17分解45%所用的时间(h) d) m 6â L ª  ‚ ] Ñ  / ¥ È â s ³  1)在刚开始分解的1 合物的分解比较迅速, - 20 时开始分解的一段时间分解较多,可能与压实操作时与环境有短暂接触,受环境温度影响较大有关。随着分解时间的逐渐延长,水合物的分解速度也在逐渐地降低。2) 在压实压力为10 储存温度分别为- 10 、- 15 、- 20 的条件下,分解比较稳定后,水合物的分解速度在- 20 下分解最慢,这也和文献值一致。 ? ÷ 3)实验结果表明:水合物压实后,分解速度比不压实慢;水合物压实后( 10 - 15 时储存较佳。¹ 、² ‚1)天然气水合物的短期常压储存, 不压实时- 10 比较合适,压实后- 15 比较合适。天然气水合物长期常压储存,在压实和不压实条件下, - 20时分解速度最低,完全分解需要约23d,压实处理后日分解率为2. 23%,完全分解需要约26 d。 2)试验证明,压实提高了水合物的自保性,使水合物的分解速率降低。3)在一定的起始压力和密闭的条件下,随着密闭分解初始压力的逐渐升高,水合物的分解速度也逐渐减小。即一定的压力下水合物的分解速度减小。• I Ó D[ 1] ,. of C] . 21996: 415 2] et by of ] 005.[ 3] et of of ] 005.(修改回稿日期008辑ë ¼ )( ¤ » 124: )远程管理优缺点的基础上,采用C/相结合的模式实现了储气库生产动态信息管理系统。创新点在于输入数据可同时保存在远程数据库和本地数据库,实现数据异地双重分散备份,在网络中断的条件下也能进行正常的数据输入,网络正常后只要进行数据上传即可;系统也具有良好的适应能力和可扩充性,在增加储气库的条件下,系统只要增加修改储气库用户字典,并进行适当的用户授权即可,不需要进行其他修改。本系统已在陕京输气管线六库一站得到应用。• I Ó D[ 1] 马小明,杨树合,史长林,J] 2001,21(1): 105 2] 张海琴,李萍,袁进平,] 006, 26(4): 152 3] ] 2006,14(1): 6 4] 张仕强,刘正中,陈晓华,J] 2002,22(3): 64 5] 壮子阳,J]2007, 24( 3) : 99 6] 曲宏山,甘凤萍. C/ 设计及实现[ J] 2007,23(1:44修改回稿日期008辑u W ) ? ÷ 008年5月in of 02249, 86N 2 R. 8, 5/25/ 2008. ( 000an is in so it is to of to As a of ) is by 00 is , ) is 0 It is of no or of ; of it 3 of . 23%, it a , 973, in He is in o. 271, d., 57061, + 8699+ 8626. e/ N N 8, , 3/ 25/2008. (000H4 by O2 by a H4 it a O2 at a on H4 H4 in by O2 in a a 25 , , 76. 0 K to DS DS 00 93% . 25 to of in O2 H4 ∃ 1. a H4 H4 , 8,, 20085, 2008 null
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