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天然气水合物物性实验研究进展_第7届国际水合物大会交

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天然气 水合物 物性 实验 研究进展 国际 大会
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ISSN 1009-2722CN37-1475/P海洋地质前沿Marine GeologyFrontiers第28卷第2期Vol 28No 2文章编号 :1009-2722(2012)02-0029-06天然气水合物物性实验研究进展———第7届国际水合物大会交流成果综述徐麦玲1,2,刘昌岭2,赵仕俊1,张磊2,3(1中国石油大学(华东 )信息与控制工程学院 ,青岛266555;2青岛海洋地质研究所,青岛266071;3中国石油大学(华东 )石油工程学院 ,青岛266555)摘要 :天然气水合物的物理性质是勘探和开发天然气水合物的重要基础 。基于第七届国际水合物大会 (IGGH-7)的交流成果 ,从水合物合成与分解实验 、物性参数测量技术以及数值模拟研究等方面 ,总结了水合物声学 、力学及渗透率 、电学 、热物理等物性参数的最新实验研究成果及其进展 ,并对今后的研究工作提出了一些展望和建议 。关键词 :天然气水合物 ;IGGH-7;物性 ;沉积物中图分类号 :TE135.4文献标识码 :A天然气水合物 (NGH)是一种类似冰的笼形晶体水合物 ,据估计 ,全球NGH中蕴藏的有机碳总量是陆地上已探明的所有煤 、石油 、天然气等化石类燃料中有机碳总量的2倍 。作为一种潜在的新型能源 ,与其相关的研究正日益成为能源勘探领域的热点 。第7届国际天然气水合物大会 (IGGH-7)在英国爱丁堡举行 ,涵盖了水合物研究的各个领域 ,从水合物基础物性研究 、工业应用到全球变化都有涉及 。大会主要议题为 :①水合物基础研究 ,包括相平衡 、动力学 、结构 、模型 、热力学等 ;②海洋天然气水合物 ,包括成因 、分布特征 、地球物理化学 、海底稳定性 、流体 、取样 、定量等 ;③能源和新技术 ,包括气体分离 、海水淡化 、制冷 、二氧化碳封存 、资源评估及产品等 ;④行星间水合物 。另外 ,本次大会还设立了2个专门的议题 ,分别为 “水合物与全球气候变化 ”和 “水合物与管道安全 ”。天然气水合物的物理性质是研究和开发天然气水合物的重要基础 。由于天然气水合物的存在收稿日期 :2011-10-24基金项目 :国土资源部公益性行业科研专项 (201111026)作者简介 :徐麦玲 (1987—),女 ,硕士 ,主要从事水合物探测技术实验研究工作 .E-mail:mailing1987@163.com条件比较特殊 ,通常形成于陆地的永冻区和大陆边缘的海底深层砂砾中 ,现场试验的难度比较大 ,目前更多采用室内研究的方法 。本文根据会议发表的水合物研究成果 ,从水合物声学 、力学及渗透率 、电学 、热物理4个方面介绍了水合物物性的最新实验成果及其进展 ,旨在为我国天然气水合物物性实验研究提供技术指导 。1 含水合物沉积层的声学特性1.1 声学探测技术目前应用于实验室声学探测技术主要分为2类 :超声探测技术与压电陶瓷弯曲元和共振柱试验技术 。后者属于低频测试技术 (5~20kHz),更接近海上地震勘探 ;超声探测由于精度高 、实验简单 ,仍广泛应用于岩石物性的实验中 。Greene等[1]采用低频声学测量方法 ,根据静水压力 ,得出了I、II型结构天然气水合物的分解压力 。同时可以看出 ,甲烷水合物弹性模量对频率的依赖行为是导致超声频率下测量的体积模量与低频测量值之间差异的主要原因 ,该实验显著的成果是引起含气水合物低频声学测试技术的继Marine Geology Frontiers 海洋地质前沿            2012年 2月  续研究 。在今后的实验中 ,使用低频声学探测技术 ,独立改变温度和静水压力 ,可更好地表述含气水合物的相界面 。超声波在松散沉积物中的衰减通常高于在固结沉积物的衰减 ,由于传统的超声测试技术很难测量横波波速 ,Hu等[2]将弯曲元技术引入到含天然气水合物松散沉积物的声学参数的测量中 ,结合了快速傅里叶变换和小波变换方法 ,可以同时测量含水合物松散沉积物的VP和VS。Waite等[3]采用了共振技术和脉冲传播技术 ,对F110Ottawa砂中进行的测量横纵波波速的8组实验进行了比较 。结果表明 ,样品之间对测量值影响最大的参数是样品之间的孔隙度 ,而非均质性孔隙填充分布以及测量技术本身之间的差异对测量结果也有很大影响 ,因此 ,测量多孔介质波速时需要进行全面的样品准备和系统校正 。1.2 声学特性与水合物饱和度的关系沉积物中天然气水合物的饱和度与其声学特性之间的关系以及模拟实验得到的声学参数对地震勘探资料的解释具有指导作用 ,而且对于天然气水合物的勘探及其储量估算也具有重要意义 。Yokoyama[4]开发了一套实验测试系统 ,测量含甲烷水合物砂样品在原位压力和温度条件下的地震波速和电阻率 。结果表明 ,波速 、电阻率随甲烷水合物饱和度的增加而增加 ,当饱和度大于50%时 ,电阻率快速增加 。尽管实验中所用样品数目不是太多 ,实验室物理特性测量有待提高 ,但测量结果与先前研究的贯穿日本沿岸东南海甲烷水合物的测井结果吻合 。水合物在孔隙中的位置和生长于孔隙介质中的水合物的非均匀性对含水合物沉积物的物理性质起着关键作用 。为了更好地了解水合物在多孔介质中分布如何影响THF含水合物样品的物理性质 ,Rydzy等[5]利用脉冲传播技术和MXCT和MRI成像技术 ,在含THF水合物填砂模型中进行波速和饱和度测量 ,MXCT和MRI显示THF水合物在多孔介质中心形成 ,均匀分布在样品中 。Kim等[6]使用oedometric装置 ,鉴定了取自于东海岸Uleung海盆的天然细粒沉积物样品中水合物生成阶段对波速的影响 。研究发现 ,含天然气水合物沉积物的地震波速由水合物饱和度和有效压力控制 ,物理性质由水合物的饱和度 、有效压力以及在沉积物中水合物生成时的形态特征决定 ;孔隙填充机制到胶结机制的转变在低水合物饱和度 (小于30%)下发生 ,在细粒沉积物中 ,(非均质性 )局部天然气水合物的形成加强了水合物的胶结作用 。Hu等[4]采用弯曲元技术测量含天然气水合物松散沉积物的声学参数 ,研究表明 ,少量天然气水合物可能先胶结松散沉积物颗粒 ,随着水合物饱和度的增加 ,与沉积物骨架接触 ,或者部分与沉积物颗粒胶结 。Howard等[7]利用超声测试技术 ,在新设计的样品夹持器上获得了压缩波速和剪切波速 ,同时用核磁共振成像 (MRI)技术检测水合物饱和度分布 。表明当水转化成甲烷水合物时 ,波速明显增加 ,但MRI显示了一部分水保留在液态中 ,并不是所有水都转化成了水合物 ,随后液体CO2注入到孔隙中 ,使剩余的自由水转化成了水合物 ,同时伴随小幅度波速的增加 。VP,VS的小幅度增加反应了填砂模型中水合物的分布 ,初期的低水饱和度引起的波速趋势 ,接近于颗粒接触以及胶结包裹水合物 。相反 ,初期的高水合物饱和度引发的波速趋势 ,接近于悬浮模式 。水合物饱和度对沉积物声学特性的响应关系十分复杂 。本次会议中很少涉及估算饱和度的速度模型 ,目前模型的参数大多是根据理论推导 ,今后的实验中 ,需要进行实验验证和参数分析以确定其使用的适用性 。2 含水合物沉积物的力学性质及渗透率2.1 含水合物沉积物力学性质在水合物的开采过程中 ,降压或升温等方法使得水合物不同程度分解 ,导致地层承载力的不均匀 ,威 胁 海 洋 工 程 的 安 全 ,甚至导致海底滑坡[8]。因此 ,只有准确了解含水合物沉积层的力学性质 ,才能降低危害发生的可能性 ,指导水合物开采顺利进行 。2.1.1 力学性质的实验研究Hyodo[9]等进行了一系列三轴试验 ,研究含水合物沉积物的力学性质以及分解特性 。实验发现颗粒胶结造成了含水合物沉积物强度随着水合物饱和度增大而增大 。在剪应力下 ,加热分解导03 第 28卷 第 2期徐麦玲 ,等 :天然气水合物物性实验研究进展致样品发生大的轴向应变并破坏 。降压分解中 ,有效应力的增加产生了轴向应变直到达到平衡状态 。Yu等[10]在黏土沉积物中合成了天然气水合物 ,在不同的围压 、温度和应变率下对其力学性质进行三轴实验研究 。结果表明 :样品的抗剪强度随着围压 、应变率的增大以及温度的降低而增大 ;黏聚力和内摩擦角随着温度降低 、应变率的增大而增大 。Uchida等[11]研究了降压分解水合物层过程中的沉积物分层对应变的影响 。在降压过程中 ,沉积物经历了有效应力增加导致的压缩变形 ,不同层次沉积物的应变差异导致了附加的剪切 ;在水合物分解过程中 ,沉积物强度减小 ,不同层次沉积物的分解速度差异也会导致附加的剪切 。2.1.2 力学性质的数值模拟关于水合物沉积物力学性质的理论模型分析尚处于起步阶段 ,这些成果只是定性地体现了水合物对沉积物力学性质的影响 ,无法定量描述 ,主要是缺乏一个有效的考虑温度 、压强等效应的描述水合物沉积物力学性质的本构模型 ,从而制约了现有成果的实际运用 。Sultan等[12]提出了临界状态模型 ,并将模型应用于含水合物的砂样品 ,实验研究得出 :①含水合物沉积物的弹性模量以及强度随着水合物饱和度的增大而增大 ;②含水合物沉积物的软化随着水合物饱和度增大而增大 ;③膨胀角随着水合物饱和度增大而增大 。Brugada等[13]采用离散单元法模拟三轴压缩实验 ,研究水合物饱和度和水合物分布对应力 —应变关系 、体积变化以及宏观岩土力学性质的影响 。数值模拟结果表明沉积物的强度依赖于水合物的生长模式 。Li等[14]在黏土沉积物中合成了天然气水合物 ,并在不同条件下测量了其力学性质 ,分析了温度和围压对含水合物沉积物力学性质的影响 。对含水合物沉积物提出了分段线性剪切破坏准则 ,它与实验数据吻合很好 ,可以用来预测零度以下含水合物沉积物的剪切破坏强度 。2.2 含水合物沉积物的渗透率在天然气水合物开采过程中 ,水合物饱和度的变化会引起沉积层渗透率的相应变化 ,从而对水合物资源的进一步开采造成影响 ,因此 ,研究多孔介质渗透率与水合物饱和度之间的关系对水合物的开采具有重要意义 。Minagawa等[15]改进了先前的研究 ,采用更高分辨率光谱的NMR系统 ,结合渗透率测量系统 ,验证了几个毛细管模型 ,比如单毛细管模型和互联毛细管网络模型 ,同时得出了孔隙大小分布 、甲烷水合物饱和度与含水合物沉积物渗透率之间的关系 ,使评估甲烷水合物状态成为可能 。Zhu[16]设计了核磁共振成像试验系统 ,测量了多孔介质的孔隙度 。实验测量结果与经典孔隙度 —渗透率模型比较 ,由平行毛细管模型 、Koze-ny-Carman模型和改进的Kozeny-Carman模型计算的渗透率高于实验测量值 。尤其是大尺寸颗粒 ,由平行毛细管模型 、Kozeny-Carman模型计算的渗透率更高于实验测量值 ,当改进的Kozeny-Carman模型考虑孔隙喉道比时 ,计算的渗透率降低 ,然而它仍高于实验值 。这篇文章对于计算孔隙介质中的绝对渗透率提供了理论支持 。3 多孔介质中水合物电学性质在水合物生成过程中 ,电阻率的改变可以洞察水合物在孔隙介质中如何生成及其生成的位置 ,以建立渗透率的相关分析 。Nizaeva[17]研究了电磁场对CO2水合物生成的影响 ,研究表明 ,静电场的影响导致了首次晶体生成时间的增加 、水合物结构的改变 、常压下水合物分解压力的增加和气体转换成水合物体积的降低 。Cho等[18]在实验中研究了声波和电阻在水合物分解时的变化 ,观察到在分解区域孔隙压力瞬间增大 ,表明横波波速和电阻可以很好的监测水合物的分解 ,其中横波波速对胶结作用比较敏感 ,而电阻对自由气的产生非常敏感 。Birkedal[19]设计了一个带有两电极和四电极的样品夹持器 ,对砂岩心上甲烷水合物生成过程进行电阻率测量 。实验表明 ,水合物刚开始生成时 ,电阻率降低 ,这是由于水合物生成排除了离子 ,从而降低了盐水的电阻率 。同时显示 ,在最初为高盐度值情况下 ,电阻率降低较小 。水合物继续生成 ,降低了孔隙连通性和增加了贯穿孔隙的迂回度 ,从而导致电阻率的增加 ,测定的电阻率值高于前人报道的值 。基于这项研究 ,作者建议修正Archies模型 ,以便可以解释水合物生成时的13Marine Geology Frontiers 海洋地质前沿            2012年 2月  化学变化 。电阻率的测量同时提供了测量盐水饱和度的另一种方法 ,动态关系的完全水饱和样品的电阻率应纳入水饱和度预测中 ,而电阻测量不适合不均匀水饱和度或者孔隙中饱和度分布预测 。电磁 (EM)远程传感器技术对甲烷水合物的聚集和分布非常灵敏 。为了全面运用EM结果 ,需要单相和混合相的电学知识 ,而目前对甲烷水合物的电学性质的研究很少 。Du Frane[20]首次进行了纯粹的多晶CH4水合物电学测量 ,使用冷冻扫描电镜CryoSEM系统测试甲烷水合物石英砂混合物的分布 。实验测量的甲烷水合物在0℃时的导电率为5×10-5 s/m,表明EM技术可以用于确定水合物在海底沉积物中的位置 ,这项研究对今后混合相样品电性质的测量起了一定的指导作用 。Elis[21]利用沉积物和岩石的波速和电阻率三相有效介质模型验证了最近改进的联合反演方案的准确性 。结果表明 ,联合波速电阻率反演预测的水合物饱和度 、孔隙度和纵横比与实验值吻合 ,肯定了新的联合反演方案在原位甲烷水合物的地球物理学定量研究中的应用 。4 沉积物体系中水合物的热物理性天然气水合物的导热率是确定自然界中天然气水合物的沉积厚度 、设计开采方案的关键性数据 。Chuvilin等[22]使用圆柱形探针确定了在水合物生成和冻结过程中热导率的变化 ,结果表明 ,气体水合物的组成对冻结样品和未冻结样品都有很大影响 ,而且这种影响随着水合物饱和度的增大而增大 。Cheng等[23]研究了在不同种类多孔介质中THF水合物分解过程中有效热导率的变化 。结果表明 ,在水合物分解过程中有明显的有效热导率的变化 ,THF的溶解在高热导率的沉积物颗粒之间产生了有效热流通道 。水合物密度 、温度 、压力等条件对水合物的导热率也有影响 。Permyakov等[24]在2种P—T条件下测量了含水合物沉积物的有效热导率 。第1种是在水合物相平衡处 ,第2种是在压力下降到略高于相平衡处 。在第2种条件下测量的有效热传导率有明显的增大 ,同时比较2种情况下的热分析图不仅可以判定样品中水合物的存在还可以估算出水合物的含量 。分子动力学模拟可以获得大量的热物理性质 ,如甲烷水合物等体积的热容 、等温的压缩系数和线性热膨胀系数等 。Abareshi[25]研究了水分子特征对热物理性质的影响 ,对2个不同形式的水分子 (TIP4P和TIP4P/冰 )潜在的模型进行模拟 ,表明TIP4P/冰潜在模型能够更精确预测甲烷水合物等体积的热容 、等温压缩系数和线性热膨胀系数 ,因此得出 ,TIP4P/冰潜在模型适用于计算甲烷分子之间的相互作用 ,包括甲烷气体水合物 。先前的研究显示 ,有效热传导系数是孔隙度的函数 ,但是很难在数学上进行描述 ,尽管这个方法考虑了体积分数 ,但是由于单相不可能一致分布 ,结果仍然存在不精确性 。事实上 ,有效热传导系数反应了颗粒大小 ,有效压力 ,孔隙度和孔隙流体之间复杂的关系 。Wan等[26]提出了分形模型用来计算含水合物沉积物的有效热传导系数 。模型中有效热传导系数是孔隙度 、热传导率和组分含量的函数 。假设了水合物存在的2种形式 :①水合物为孔隙流体的一部分 ;②水合物作为固相的一部分 ,并对2种情况进行了计算 ,结果表明模型与现有的实验数据有很好的吻合性 。5 结语从第7届国际水合物大会内容看 ,天然气水合物物性研究新进展表现在以下几个方面 :①声学特性方面 ,采用超声和低频测试技术 ,研究了天然气水合物饱和度与声学特性之间的关系 ,更好地了解了水合物在多孔介质中的分布情况 ;②渗透率方面 ,采用核磁共振技术测量了含水合物沉积物孔隙大小分布 ,通过理论模型计算了水合物沉积物渗透率 ;③力学性质方面 ,主要进行了实验和数值模拟研究 ;④电学性质方面 ,电阻法监测了水合物合成和分解过程 ,其结果运用于水合物饱和度估算研究 ;⑤热物理性方面 ,主要涉及热导率方面 ,除了实验观测水合物生成 、冻结及分解过程中热导率变化情况 ,还运用理论模型进行了数值模拟研究 。从进行基础研究 、开发利用天然气水合物的23 第 28卷 第 2期徐麦玲 ,等 :天然气水合物物性实验研究进展角度讲 ,目前对天然气水合物物理性质的认识还不够充分 ,还需要进行深入细致和更全面的研究 。现有的研究多局限于单组分气体水合物 ,在现有对单组分气体水合物研究的基础上 ,如何在已知水合物的气体组成情况下 ,建立分析不同组分天然气水合物的物理性质的理论应当是一个值得探讨的问题 。如果能够实现这一点 ,我们就可以依据采样水合物的气体分析 ,预测水合物的物理性质 ,从而为进行水合物矿藏的开发提供技术支持 。参考文献 :[1]Greene C A,Wilson P S.Acoustic determination of meth-ane hydrate dissociation pressures journal article[C]/Pro-ceeding of the Seventh International Conference on Gas Hy-drates.Edinburgh,Scotland,United Kingdom,2011.[2]Hu G W,Ye Y G,Liu C L,et al.Bender blements in de-tecting acoustic properties of gas hydrate bearing unconsoli-dated sediment[C]/Proceedings of the Seventh Interna-tional Conference on Gas Hydrates.Edinburgh,Scotland,United Kingdom,2011.[3]Waite W F,Santamarina J C,Rydzy M,et al.Inter-labora-tory comparison of wave velocity measurements in a sandunder hydrate-bearing and other set condiments[C]/Pro-ceedings of the Seventh International Conference on GasHydrates.Edinburgh,Scotland,United Kingdom,2011.[4]Yokoyama T,Nakayama E,Kuwano S,et al.Relation-ships between seismic wave velocities,electric resistivitiesand saturation ration 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of the discus-sions at the 7th International Conference on Gas Hydrates(ICGH7)and tries to introduce the readersto the new achievements and progress of the experimental studyof physical parameters of gas hydrate(i.e.the acoustics,mechanics,permeability,electrics and thermal physics),includingthe changes inphysical properties in the process of hydrate formation and dissociation,the technique for measure-ment and numerical simulation of physical properties.Some comments and suggestions were put for-ward for reference and further studies.Keywords:gas hydrate;IGGH-7;physical properties;sediment43
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