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三次采油用聚丙烯酰胺类聚合物的研究进展-徐燕

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三次采油 聚丙烯酰胺 类聚 研究进展 徐燕
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第2 7卷第4期2 0 1 5年1 0月常州大学学报(自然科学版)J o u r n a l o f C h a n g z h o u U n i v e r s i t y(N a t u r a l S c i e n c e E d i t i o n)V o l . 2 7 N o . 4O c t . 2 0 1 5文章编号:2 0 9 5 - 0 4 1 1 ( 2 0 1 5 ) 0 4 - 0 0 6 9 - 0 5三次采油用聚丙烯酰胺类聚合物的研究进展徐 燕(国家知识产权局专利局专利审查协作江苏中心,江苏苏州2 1 5 1 6 3 )摘要:聚丙烯酰胺类聚合物是三次采油( E O R )中应用最广泛的一类聚合物,从疏水缔合聚合物、耐温抗盐功能单体共聚、梳形聚合物以及多种特殊结构复合聚合物4个角度综述了用于三次采油中的聚丙烯酰胺类聚合物的研究进展。从目前的研究成果来看,对疏水缔合聚合物的研究比较多,但大部分还处于实验室研究阶段,且其面临着诸多问题;而对于复合聚合物,由于引入功能单体过多,对聚合物本身分子量造成了不利影响,其性能还不能完全达到油田三次采油应用的要求。综合制备与性能来看,功能单体的多元共聚以及梳形聚合物将会是E O 键词:三次采油;驱油;聚丙烯酰胺中图分类号:T E 1 3 5 文献标志码:A 1 0 . 3 9 6 9 / j . i s s n . 2 0 9 5 - 0 4 1 1 . 2 0 1 5 . 0 4 . 0 1 3 Y a n( P a t e n t E x a m i n a t i o n C o o p e r a t i o n J i a n g s u C e n t e r o f t h e P a t e n t O f f i c e , S I P O , S u z h o u 2 1 5 1 6 3 , C h i n a )P o l y a c r y l a m i d e s p o l y m e r i s t h e m o s t w i d e l y u s e d p o l y m e r f o r e n h a n c e d o i l r e c o v e r y ( E O R ). T h i sa r t i c l e r e v i e w e d t h e r e s e a r c h d e v e l o p m e n t o f p o l y a c r y l a m i d e s p o l y m e r f o r E O R f r o m f o u r p e r s p e c t i v e s ,w h i c h w e r e h y d r o p h o b i c a s s o c i a t i n g p o l y m e r , h e a t - r e s i s t a n t a n t i - s a l t c o p o l y m e r s , c o m b p o l y m e r , a n d a v a -r i e t y o f s p e c i a l s t r u c t u r a l c o m p o s i t e p o l y m e r s . A c c o r d i n g t o t h e r e s e a r c h r e s u l t s , t h e r e s e a r c h o f h y d r o p h o -b i c a s s o c i a t i n g p o l y m e r i s a b u n d a n t , m o s t o f w h i c h i s s t i l l i n t h e l a b o r a t o r y r e s e a r c h s t a g e , f a c i n g m a n yp r o b l e m s ; F o r s p e c i a l s t r u c t u r a l c o m p o s i t e p o l y m e r , t h e i n t r o d u c t i o n o f f u n c t i o n a l m o n o m e r s p l a y s t h e a d -v e r s e e f f e c t s o n t h e m o l e c u l a r w e i g h t , a n d t h e p r o p e r t i e s c a n n o t f u l l y m e e t t h e n e e d s o f E O R a p p l i c a t i o n s .C o n s i d e r i n g t h e p r e p a r a t i o n a n d p e r f o r m a n c e , t h e f e a s i b l e w a y s f o r E O R p o l y a c r y l a m i d e a r e t h e c o p o l y -m e r i z a t i o n o f a c r y l a m i d e a n d m u l t i - f u n c t i o n a l m o n o m e r s a n d p r e p a r a t i o n o f c o m b p o l y m e r s e n h a n c e d o i l r e c o v e r y ; o i l - d i s p l a c i n g ; p o l y a c r y l a m i d E O R )技术是一项利用物理、化学和生物等新技术提高原油采收率的重要油田开发技术。在过去数十年内,美国、加拿大和委内瑞拉等石油大国都把如何提高原油采油率作为研究工作的重点目标。随着社会经济持续快速增长,我国对油气需求量也不断增加。因此,运用三次采油技术提高原油采收率,是降低我国多数油田产量递减速度、维持原油稳产的战略需要。目前,三次采油技术已形成4大系列:化学驱、气驱、热力驱和微生物驱。其中,化学驱三次采油技术又可以划分为聚合物驱、表面活性剂驱、碱驱及其复配的复合驱、泡沫驱等。我国自1 9 7 9年开始化学驱三次采油技术的研究。其中,聚合物驱油技术已经形成完整的配套技术,在大庆、胜利等油田已实现收稿日期:2 0 1 5 - 0 5 - 0 5 。作者简介:徐燕( 1 9 8 0 — ) ,女,辽宁大连人,硕士,五级审查员,主要从事钻井组合物领域实质审查以及P C 络出版时间:20158:46:20网络出版地址:。作为聚合物驱及复合驱技术的核心组成部分,三次采油用聚丙烯酰胺是近年来聚丙烯酰胺产品研究的重点。油田的高温、高盐等复杂恶劣的环境要求三次采油用聚丙烯酰胺必须具备良好的耐温性、耐盐性以及一定的耐剪切性能。目前,关于提高聚丙烯酰胺抗温抗盐性能的方法主要有以下4种类型: ①与含疏水基团单体共聚改性; ②与耐温抗盐功能单体共聚改性; ③采用梳形结构聚合物驱油剂;④采用多元组合结构聚合物驱油剂。本文主要对上述4种方法的技术特点、研究状况及应用局限性进行分析,指出三次采油用聚丙烯酰胺发展的有效方向。1 疏水缔合聚合物采用丙烯酰胺与少量带疏水基团单体进行共聚合反应,可以制备出带有少量疏水基团的水溶性聚合物[ 1 - 2 ] 。由于疏水基团的作用,该类聚合物在水中可以通过疏水基团的缔结形成物理交联的空间网络结构,从而赋予聚合物一定的抗盐性能及抗剪切性能。M c C o r m i c k [ 3 ]等采用N 成了分子链侧链带有烷基的疏水缔合聚丙烯酰胺。这种聚合物在盐水中仍然有很好的增黏性。杨化彪[ 4 ]通过聚丙烯酰胺与带有长烷基链的可聚合季铵盐N - ( 6 - N , N D A G E )进行共聚,合成了一系列不同单体组成的疏水缔合聚合物P ( A M / D A G E ) 。表面张力测试结果表明,当聚合物质量分数大于0 . 0 7 %时,溶液表面张力开始显著下降,且疏水单体D A G 聚物表面活性越强;粘度测试结果表明,由于疏水基团的引入,使得聚合物P A M D A G 盐及耐酸碱性。此外,他们还研究了将A ( 6 羟己基)- N , N 成出3种疏水单体含量不同的疏水缔合聚合物O A M V H G E 。测试结果表明,含芳香环刚性侧基疏水基团的引入,可显著提高聚合物的耐温、抗盐性能。此外,可将制备的疏水缔合聚丙烯酰胺与一些非离子表面活性剂进行复配[ 5 ]可以进一步改善其性能。该方法可以提高疏水缔合聚丙烯酰胺疏水基团的缔结能力,促进聚合物分子间的交联,从而进一步提高疏水缔结聚丙烯酰胺在高盐条件下的增粘性能。与此同时,学者们还设计并制备了含氟类疏水缔合聚丙烯酰胺[ 6 ] 。与碳氢链相比,碳氟链具有较低的内聚能密度和表面能,将其引入到疏水单体中,会使其共聚物产生更强的疏水缔合性,且氟原子有很大的电负性,键能大,键长短,分子链不易发生断裂,能够大大提高其聚合物的稳定性。疏水缔合聚丙烯酰胺的研究还处于实验室阶段,并没有实际应用。该法制备出的聚丙烯酰胺共聚产物分子量往往达不到要求,且疏水缔合聚丙烯酰胺存在高温下疏水缔合作用降低等问题,导致实际应用困难。2 与耐温抗盐单体共聚改性耐温抗盐单体是一种与钙、镁离子不发生沉淀反应、在高温下水解缓慢或者不发生水解的单体。耐温抗盐单体主要分为3类: ①可抑制丙烯酰胺基团水解的单体,如N N V P ) [ 7 - 8 ] 、N , N 9 - 1 1 ] 、甲基丙烯酰胺[ 1 1 ]等;②带有强水化性的阴离子功能单体,主要指含有磺酸基团的不饱和单体,如丙烯酰胺基叔丁基磺酸( A M P S ) [ 7 , 9 , 1 1 ] ,丙烯基磺酸( S S A ) [ 1 0 ] 、乙烯基磺酸( V S A ) [ 8 - 9 ]等; ③带有络合二价金属离子的功能单体,如3 N a A M B ) [ 1 2 ] 。将一种或者多种耐温抗盐单体与丙烯酰胺进行共聚,可以得到在高温高盐条件下具有较好耐盐耐水解性的聚丙烯酰胺产品[ 1 3 ] 。丙烯酰胺与耐温抗盐单体共聚合反应制备耐盐耐水解性驱油产品的文献有很多[ 1 4 - 1 7 ] ,近期的研究主要集中在三元甚至四元共聚[ 1 8 ] 。孙群哲[ 1 9 ]以丙烯酰胺, A M P S S S )为原料,采用水溶液聚合,制备出了三元的聚丙烯酰胺共聚物,由于分子链中含有大刚性侧基的苯乙烯磺酸钠,有效提高了聚合物的抗盐性及耐温性,同时,赋予了聚合物一定的耐剪切性能。赖南君[ 2 0 ]以丙烯酰胺( A M ) 、丙烯酸( A A ) 、烯丙基磺酸钠( S A S ) 、功能单体( Y E M L )合成了水溶性A M - A A - Y E M L - S A 结构式如图1所示。实验发现,由乙二胺和马来酸酐反应得到的功能单体( Y E M L )具有较高的反应活性,将其引入到聚合物中可以产生空间网络结构,从而提高聚合物的抗剪切能力和耐温耐盐性能。·07·常州大学学报(自然科学版) 2 0 1 5年图1 A M - A A - Y E M L - S A 是功能性单体含量对于改善效果是一个很重要的参数。含量过低,则聚合物的耐温抗盐性能会打折扣甚至无效;含量过高,可能对聚丙烯酰胺的聚合度造成影响,使分子量过低。另外,功能单体获得途径有限,制备成本较高,给工业推广带来了难题。目前,该领域的研究一方面集中在以工业规模制备功能性单体,另一方面是提高聚合产物的分子量。叶仲斌等[ 2 1 ]开发了一种A M / N a A A / A M P 采用的功能单体为N 研究了功能性单体对聚合物溶液表观粘度的影响。通过试验表明, A M P 1 %时聚合物溶液表观粘度最大。当A M P 时,聚合物分子链上憎水基团相互作用太强,水分子难以进入聚合物分子间,聚合物在水中难以溶解。而闫立伟等[ 2 2 ]的研究表明,对于耐温抗盐A M - S A S - S 功能性单体S A 时,其表观粘度达到最大值5 2 . 8 m P a · s ;另外,随着功能性单体S 聚物水溶液的表观粘度增加,但S 后,其表观粘度开始下降。3 采用梳形结构聚合物作为驱油剂三次采油用梳形聚合物( C o m b p o l y m e r ,简称C P )是将亲水基团和亲油基团或短分子链整齐排列在高分子的侧链上,形成类似梳齿状结构。由于梳齿间相互排斥,使分子内和分子间的卷曲和缠结大大减少。与接枝聚合物相比,梳形聚合物的梳齿结构短且更加规整,不会形成长的缠绕结构,高分子链在溶液中排列成梳子的形状,增大了分子链的刚性,从而有效提高其增粘性能,在高矿化度油藏的化学驱和调剖堵水应用中具有优势。此外,梳形聚合物合成成本与聚丙烯酰胺相近,因此成为最有前途的一代驱油剂[ 2 3 ] 。常见用于合成梳齿结构的功能单体通常具有如图2所示的结构。从结构上看,功能单体属于丙烯酰胺单体的衍生物,在酰胺基的油的结构单元。图2 1 [ 2 4 ]以及聚合物Y K P [ 2 5 ] ,他们利用A 疏水的短链单体C 1 4 A M ( 1 4烷取代丙烯酰胺)和亲水的短链单体A M P S / A M C 1 4 S ( 2 行共聚合形成短支链,得到具有亲水亲油梳齿的梳形聚合物。这种亲水亲油型短链单体的引入,使得分子测链间发生明显排斥,提高了聚合物分子主链刚性,显著提高了聚合物的链刚性与耐温性,尤其是在高矿化度条件下阻止高分子链发生链卷曲,提高了聚合物的耐温、抗盐性能。侧链或长侧基的性能对梳形聚合物性能影响较大,目前相关研究集中于功能性单体的设计与合成。钟传蓉等开发了一系列聚氧乙烯醚类表面活性大单体(烯丙基烷基酚聚氧乙烯醚[ 2 6 ] 、 4 基酚聚氧乙烯醚[ 2 7 ] ) ,他们用壬基酚聚氧乙烯基醚·17·徐燕:三次采油用聚丙烯酰胺类聚合物的研究进展与烯丙基氯合成出烯丙基烷基酚聚氧乙烯基醚,与丙烯酰胺等单体共聚后得到梳形结构聚丙烯酰胺,具有表面活性以及高耐温耐盐性。需要特别指出的是,梳形聚合物已经在我国的部分油田中投入使用,并且使用效果很好。但是由于油田实际的环境条件非常复杂,梳形聚合物也有其不足之处,后续研究重点可以从研发更好的分子结构、提高共聚物分子量以及如何降低梳形共聚物单体制备难度等方面着手。4 多元组合结构聚合物驱油剂综合以上几类聚合物的结构特性,将不同类型的功能单体(疏水单体/阳离子疏水单体/耐温抗盐单体和阴/阳离子单体)进行组合共聚,制备出同时带有多种功能基团的聚合物,使其比单一结构聚合物驱油剂具有更优异的耐温抗盐性能[ 2 8 - 3 2 ] 。这就是多元组合结构聚合物驱油剂的开发思路,已成为聚合物驱油剂领域的研究方向之一。目前此类研究主要集中在采用耐温耐盐单体共聚的同时引入疏水缔合作用单体,以提高产品的综合耐盐能力。例如苟韶华等[ 3 3 ]以A M 、 A A 、 D M A P A 4种单体合成了如图3所示结构的水溶性四元共聚物驱油剂,由于结构中引入了五元杂环咪唑啉结构,能使聚合物分子链的刚性显著增强,增加聚合物的增粘性、耐温和抗剪切性能;而引入含有长链疏水基团的N I P A ,则明显增强了分子间缔合作用,促使聚合物的水溶性和抗盐性增加。该水溶性四元共聚物驱油剂表现出较好的耐温、抗盐性及抗剪切稀释性,能有效提高原油采收率。图3 A M - A A - D M D A A C - N I P 油聚丙烯酰胺通常为阴离子)基团,制备两性疏水缔合聚合物,也是多元组合结构聚合物驱油剂的研究热点。邹长军[ 3 4 ]等采用丙烯酰胺、带长链烷基的季铵盐以及烯丙基环糊精进行三元共聚,制备出驱油用阳离子疏水缔合聚合物,其中长链烷基疏水基团通过范德华作用力聚集在一起,形成聚合物三维网络结构,增加了聚合物的表观粘度,使得驱油效率有所提高;而亲水性的阳离子季铵盐提高了聚合物的水溶性;此外,环糊精具有外腔亲水内腔疏水的特殊结构,使得表面活性剂通过弱作用力包结在环糊精的疏水空腔内,提高了表面活性剂驱和聚合物驱的协作能力。多元组合共聚物在低矿化度(例如矿化度8 0 0 0~ 1 0 0 0 0 ) ,浅层油井(温度8 0 ℃ )条件下可以满足大多数开采要求,但在更高矿化度高(矿化度>2 0 0 0 0 ) ,更高温度条件下(温度1 0 0 ℃以上) ,其溶解度降低,热分解速度加快,效果显著降低。目前这种多元组合聚合物的性能指标还不能满足油田三次采油日益苛刻的应用要求。5 结 论综合以上三次采油用耐温抗盐聚丙烯酰胺的制备,可以发现主要都是通过引入耐温抗盐的基团或结构来提高聚丙烯酰胺的相关性能。目前,虽然疏水缔合聚合物的研究比较多,但大部分都还处于实验室研究阶段,且其面临着产物分子量达不到要求、高温条件下疏水缔合作用降低等问题;而对于复合聚合物,其研究水平还不能达到油田三次采油应用的要求。在实际应用中,比较可行的是丙烯酰胺与功能单体的共聚,特别是多元共聚物的研究,这其中尤为重要的就是功能单体的选择、多元共聚物的设计;另一个方法是梳形聚合物,但此类方法需要找到合适的梳形功能单体,且需要克服共聚单体的活性问题。参考文献:[ 1 ] T A Y L O R K C , N A S R - E L - D I N H A . W a t e r - s o l u b l e h y d r o p h o b i -c a l l y a s s o c i a t i n g p o l y m e r s f o r i m p r o v e d o i l r e c o v e r y : A l i t e r a t u r er e v i e w [ J ] .J o u r n a l o f P e t r o l e u m S c i e n c e a n d E n g i n e e r i n g , 1 9 9 8 ,1 9 ( 3 - 4 ) : 2 6 5 - 2 8 0 .[ 2 ] B A S F S E . H y d r o p h o b i c a l l y a s s o c i a t i n g c o p o l y m e r s : U S 2 0 1 0 /0 3 3 1 5 1 0 [ P ] . 2 0 1 0 - 1 2 - 3 0 .[ 3 ] M C C O R M I C K C L , N O N A K A T , J O H N S I O N C B . W a t e r - s o l -u b l e c o p o l y m e r s : s y n t h e s i s a n d a q u e o u s - s o l u t i o n b e h a v i o r o f a s -·27·常州大学学报(自然科学版) 2 0 1 5年s o c i a t i v e a c r y l a m i d e N - a l k y l a c r y l a m i d e c o p o l y m e r s [ J ] . P o l y m e r ,1 9 8 8 , 2 9 : 7 3 1 - 7 3 9 .[ 4 ]D ] 东大学, 2 0 1 2 .[ 5 ]邓全花,李海平,曹旭龙,C ] / /中国化学会第2 9届学术年会摘要集分会:[出版者不详] ,2 0 1 4 : 1 2 4 .[ 6 ]D ] 西科技大学, 2 0 1 4 .[ 7 ] S a n y o C h e m i c a l I n d u s t r i e s L t d . W a t e r - s o l u b l e c o p o l y m e r s u s e f u lf o r e n h a n c e d o i l r e c o v e r y : U S 4 5 6 3 2 9 0 [ P ] . 1 9 8 6 - 0 1 - 0 7 .[ 8 ] B R E M E R C , C H R I S T I A N I , O B E R M U E L L E R A . P o l y m e rd i s p e r s i o n s , p r o c e s s f o r t h e i r p r e p a r a t i o n a n d u s e :W O 2 0 0 7 0 5 9 8 5 7 [ P ] . 2 0 0 7 - 0 5 - 3 1 .[ 9 ] T h e G o o d y e a r T i r e & R u b b e r C o m p a n y . I n j e c t i o n w a t e r v i s c o s i -f i e r f o r e n h a n c e d o i l r e c o v e r y : U S , 4 7 3 6 0 0 5 [ P ] . 1 9 8 8 - 0 4 - 0 5 .[ 1 0 ]顾民,吕静兰,李伟, , N J ] 2 0 0 5 , 3 4( 5 ) : 4 3 7 - 4 4 0 .[ 1 1 ] A t l a n t i c R i c h f i e l d C o m p a n y . N , N - D i m e t h y l a c r y l a m i d e / 2 - a c r y l -a m i d o - 2 - m e t h y l p r o p a n e s u l f o n i c a c i d c o p o l y m e r s f o r e n h a n c e dp e t r o l e u m r e c o v e r y : U S 4 4 0 4 1 1 1 [ P ] . 1 9 8 3 - 0 9 - 1 3 .[ 1 2 ]廖礼,李建波,张菀乔,— —新型三元共聚物的合成与研究[ J ] 2 0 0 6 , 2 0 ( 4 ) : 2 9 - 3 0 , 3 5 .[ 1 3 ] D U E C K J K T , A C H A R Y A H R , H U A N G Q , e t a l . M e t h o df o r p u r i f y i n g a q u e o u s s t r e a m , s y s t e m a n d p r o c e s s f o r o i l r e c o v e r ya n d p r o c e s s f o r r e c y c l i n g p o l y m e r f l o o d : W O 2 0 1 2 1 3 6 0 6 4 [ P ] 1 2 - 1 0 - 1 1 .[ 1 4 ]杨雪,王江红,J ] 2 0 1 4 , 4 4 ( 7 ) : 3 7 5 - 3 7 8 .[ 1 5 ]中国石油化工股份有限公司,1 0 2 0 5 0 9 1 7 [ P ] . 2 0 1 1 - 0 5 - 1 1 .[ 1 6 ]中国石油化工股份有限公司, 0 2 0 5 0 9 1 3 [ P ] . 2 0 1 1 - 0 5 - 1 1 .[ 1 7 ]王玉普,罗健辉,若颖,J ] 2 0 0 3 , 2 2 ( 3 ) : 2 7 1 - 2 7 4 .[ 1 8 ]李俊中,蒲万芬,杨燕. A M / A M P S /第三单体三元共聚物耐温抗盐驱油体系的合成与性能[ J ] 汉石油学院学报) , 2 0 1 1 , 3 3 ( 3 ) : 1 2 8 - 1 3 1 .[ 1 9 ]孙群哲,宋华,李锋,J ] 2 0 1 4 , 3 5 ( 3 ) : 4 1 - 4 4 .[ 2 0 ] 0 3 4 0 9 1 2 5 [ P ] . 2 0 1 3 - 1 1 - 2 7 .[ 2 1 ]西南石油大学. A M / N a A A / A M P 0 3 2 4 2 8 1 8 [ P ] . 2 0 1 3 - 0 8 - 1 4 .[ 2 2 ]闫立伟,封明明,苟绍华, - A A - S A S - S J ] 2 0 1 2 , 2 4( 5 ) : 8 1 1 - 8 1 5 .[ 2 3 ]D ] 国石油勘探开发研究院, 2 0 0 5 .[ 2 4 ]刘平德,牛亚斌, 1的合成与性能评价[ J ] 2 0 0 5 , 2 7 ( 4 ) : 4 4 - 4 6 .[ 2 5 ]刘平德,张梅, J ] 2 0 0 5 , 2 4 ( 2 ) : 9 2 - 9 4 .[ 2 6 ] 0 1 5 4 3 7 4 7 [ P ] . 2 0 0 9 - 0 9 - 3 0 .[ 2 7 ]乙烯基苄基型表面活性大单体的制备方法: 1 0 1 5 4 3 7 4 8 [ P ] . 2 0 0 9 - 0 9 - 3 0 .[ 2 8 ] Z H O N G C R , L U O P Y , Y E Z B , e t a l . C h a r a c t e r i z a t i o n a n ds o l u t i o n p r o p e r t i e s o f a n o v e l w a t e r - s o l u b l e t e r p o l y m e r f o r e n -h a n c e d o i l r e c o v e r y [ J ] .P o l y m e r B u l l e t i n , 2 0 0 9 , 6 2 : 7 9 - 8 9 .[ 2 9 ] E x x o n R e s e a r c h a n d E n g i n e e r i n g C o m p a n y . E n h a n c e d o i l r e c o v -e r y w i t h h y d r o p h o b i c a l l y a s s o c i a t i n g p o l y m e r s c o n t a i n i n gs u l f o n a t e f u n c t i o n a l i t y : U S 4 7 0 2 3 1 9 [ P ] . 1 9 8 7 - 1 0 - 2 7 .[ 3 0 ] E x x o n R e s e a r c h a n d E n g i n e e r i n g C o m p a n y . E n h a n c e d o i l r e c o v -e r y w i t h h y d r o p h o b i c a l l y a s s o c i a t i n g p o l y m e r s c o n t a i n i n g N -v i n y l - p y r r o l i d o n e f u n c t i o n a l i t y : U S 4 7 0 9 7 5 9 [ P ] . 1 9 8 7 - 1 2 - 0 1 .[ 3 1 ] B A S F S E . M e t h o d f o r o i l r e c o v e r y u s i n g h y d r o p h o b i c a l l y a s s o -c i a t i n g p o l y m e r s : W O 2 0 1 2 0 6 9 4 7 7 [ P ] . 2 0 1 2 - 0 5 - 3 1 .[ 3 2 ] B A S F S E . M e t h o d f o r o i l r e c o v e r y u s i n g h y d r o p h o b i c a l l y a s s o -c i a t i n g p o l y m e r s : W O 2 0 1 2 0 6 9 4 7 8 [ P ] . 2 0 1 2 - 0 5 - 3 1 .[ 3 3 ] 0 4 0 9 9 0 8 0 [ P ] . 2 0 1 4 - 1 0 - 1 5 .[ 3 4 ]1 0 2 6 6 0 2 5 0 [ P ] . 2 0 1 2 - 0 9 - 1 2 .(责任编辑:李艳)·37·徐燕:三次采油用聚丙烯酰胺类聚合物的研究进展
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